[论文解读] A fluorescent-protein spin qubit

Joseph Feder, Benjamin S. Soloway+13 more|arXiv (Cornell University)|Nov 25, 2024

Electron Spin Resonance Studies被引用 4

一句话总结

该论文首次在荧光蛋白中实现了可光学寻址的自旋量子比特——增强型黄色荧光蛋白（EYFP），采用近红外激光脉冲进行自旋态读出，对比度高达44%。该系统在液氮温度下实现了相干微波控制，自旋-晶格弛豫时间为141 ± 5 μs，CPMG动态匹配解耦下相干时间为16 ± 2 μs，使细胞内磁感应灵敏度达到183 fT·mol⁻¹/²·Hz⁻¹/²，室温下为93 pT·mol⁻¹/²·Hz⁻¹/²。

ABSTRACT

Optically-addressable spin qubits form the foundation of a new generation of emerging nanoscale sensors. The engineering of these sensors has mainly focused on solid-state systems such as the nitrogen-vacancy (NV) center in diamond. However, NVs are restricted in their ability to interface with biomolecules due to their bulky diamond host. Meanwhile, fluorescent proteins have become the gold standard in bioimaging, as they are genetically encodable and easily integrated with biomolecules. While fluorescent proteins have been suggested to possess a metastable triplet state, they have not been investigated as qubit sensors. Here, we realize an optically-addressable spin qubit in the Enhanced Yellow Fluorescent Protein (EYFP) enabled by a novel spin-readout technique. A near-infrared laser pulse allows for triggered readout of the triplet state with up to 44% spin contrast. Using coherent microwave control of the EYFP spin at liquid-nitrogen temperatures, we measure a spin-lattice relaxation time of $(141 \pm 5)\, \mathrm{μs}$, a $(16 \pm 2)\, \mathrm{μs}$ coherence time under Carr-Purcell-Meiboom-Gill (CPMG) decoupling, and a predicted oscillating (AC) magnetic field sensitivity with an upper bound of $183 \, \mathrm{fT}\, \mathrm{mol}^{1/2}\, \mathrm{Hz}^{-1/2}$. We express the qubit in mammalian cells, maintaining contrast and coherent control despite the complex intracellular environment. Finally, we demonstrate optically-detected magnetic resonance at room temperature in aqueous solution with contrast up to 3%, and measure a static (DC) field sensitivity with an upper bound of $93 \, \mathrm{pT}\, \mathrm{mol}^{1/2}\, \mathrm{Hz}^{-1/2}$. Our results establish fluorescent proteins as a powerful new qubit sensor platform and pave the way for applications in the life sciences that are out of reach for solid-state technologies.

研究动机与目标

• 建立荧光蛋白作为生物环境中可光学寻址自旋量子比特的可行平台。
• 克服金刚石中氮空位中心等固态自旋量子比特的局限性，后者因体积庞大而难以与生物分子集成。
• 在包括哺乳动物细胞在内的生物相关条件下，实现在EYFP中的相干控制与高对比度自旋读出。
• 在水溶液中实现室温下的光学检测磁共振，并具备可测量的灵敏度。
• 开发一种新型自旋读出技术，利用近红外激光脉冲选择性探测EYFP的三线态。

提出的方法

• 利用近红外激光脉冲触发并读取EYFP的三线态自旋态，实现高达44%的自旋对比度。
• 在77 K下采用相干微波控制操纵自旋量子比特，实现拉比振荡与自旋-echo测量。
• 应用Carr-Purcell-Meiboom-Gill（CPMG）序列，将自旋相干时间延长至16 ± 2 μs。
• 通过微波脉冲与荧光检测，测得自旋-晶格弛豫时间（T₁）为141 ± 5 μs。
• 通过自旋量子比特对交流与直流磁场的响应量化磁感应灵敏度，其上限分别为183 fT·mol⁻¹/²·Hz⁻¹/²（交流场）与93 pT·mol⁻¹/²·Hz⁻¹/²（直流场）。
• 在哺乳动物细胞中表达EYFP量子比特，并在复杂细胞内环境中确认其保持自旋对比度与相干控制。

实验结果

研究问题

• RQ1 荧光蛋白能否承载稳定、可光学寻址的自旋量子比特，适用于生物应用？
• RQ2 在低温下，EYFP三线态在微波控制下的相干时间与弛豫行为如何？
• RQ3 能否通过近红外激光脉冲在EYFP中实现高对比度自旋读出？
• RQ4 EYFP自旋量子比特在活哺乳动物细胞中能在多大程度上保持功能？
• RQ5 在水溶液中，EYFP量子比特在室温下的磁感应灵敏度如何？

主要发现

• 通过近红外激光脉冲触发读出，EYFP自旋量子比特实现了高达44%的自旋对比度。
• 在77 K下测得自旋-晶格弛豫时间（T₁）为141 ± 5 μs，表明自旋态具有较长寿命。
• 在CPMG解耦下，自旋相干时间（T₂）达到16 ± 2 μs，证明有效抑制了退相干。
• 在77 K下，该量子比特对交流磁场的磁感应灵敏度上限为183 fT·mol⁻¹/²·Hz⁻¹/²。
• 在室温水溶液中，该量子比特实现3%的自旋对比度，对直流磁场的灵敏度上限为93 pT·mol⁻¹/²·Hz⁻¹/²。
• 当EYFP量子比特在哺乳动物细胞中表达时，其相干控制与可测量对比度得以保持，证实其在复杂生物环境中的功能性。