[论文解读] A Foundational Potential Energy Surface Dataset for Materials

Aaron D. Kaplan, Runze Liu+7 more|ArXiv.org|Mar 6, 2025

Machine Learning in Materials Science被引用 7

一句话总结

本文提出 MatPES，一组开放的基础 PES 数据集（(~434k PBE 和 ~388k r2SCAN 结构)）并展示在 MatPES 上训练的 UMLIPs 在比在更大、但精度较低的数据集上训练的模型表现更优的情形。

ABSTRACT

Accurate potential energy surface (PES) descriptions are essential for atomistic simulations of materials. Universal machine learning interatomic potentials (UMLIPs)$^{1-3}$ offer a computationally efficient alternative to density functional theory (DFT)$^4$ for PES modeling across the periodic table. However, their accuracy today is fundamentally constrained due to a reliance on DFT relaxation data.$^{5,6}$ Here, we introduce MatPES, a foundational PES dataset comprising $\sim 400,000$ structures carefully sampled from 281 million molecular dynamics snapshots that span 16 billion atomic environments. We demonstrate that UMLIPs trained on the modestly sized MatPES dataset can rival, or even outperform, prior models trained on much larger datasets across a broad range of equilibrium, near-equilibrium, and molecular dynamics property benchmarks. We also introduce the first high-fidelity PES dataset based on the revised regularized strongly constrained and appropriately normed (r$^2$SCAN) functional$^7$ with greatly improved descriptions of interatomic bonding. The open source MatPES initiative emphasizes the importance of data quality over quantity in materials science and enables broad community-driven advancements toward more reliable, generalizable, and efficient UMLIPs for large-scale materials discovery and design.

研究动机与目标

• 解决现有 PES 数据集（如 MPRelax）对 UMLIP 准确性和可迁移性产生偏差的局限性。
• 创建一个高质量、化学多样性的 PES 数据集，提供改进的 DFT 描述（PBE 和 r2SCAN）。
• 证明在 MatPES 上训练的 UMLIPs 以更少的结构实现可比或更高的准确性。
• 提供开源工具和基准，促进社区驱动的材料发现 UMLIPs 的开发。

提出的方法

• 通过使用预训练的 M3GNet UMLIP，从 281 million structures 的 MD 采样中生成全面的配置空间。
• 应用增强的 2DIRECT 采样以选择覆盖结构和原子环境的代表性结构。
• 使用 VASP 在 504,811 个结构上用 PBE 和 r2SCAN 计算高保真单点能量、力和应力。
• 在 MatPES PBE 和 MatPES r2SCAN 上训练 UMLIPs（M3GNet、CHGNet、TensorNet），并与 MPRelax 和 OMat24 基线进行评估。
• 在平衡、近平衡和分子动力学性质方面使用 MatCalc 基准进行基准测试（指纹距离、形成能、模量、CV、MD 稳定性、离子电导）。

实验结果

研究问题

• RQ1 一个经过仔细采样的中等规模 PES 数据集是否能让 UMLIPs 与在更大、噪声更大的数据集上训练的模型相媲美甚至超越？
• RQ2 将更高保真 DFT 泛函（r2SCAN）引入到 MatPES 是否在元素和键合区域上改善 PES 描述？
• RQ3 在 MatPES 训练的 UMLIPs 是否能提供比在 MPRelax/OMat24 数据集上训练的模型更好的 MD 稳定性和更可靠的动力学性质？
• RQ4 在大规模材料发现中，数据质量相对于数量对通用 MLIPs 的价值有什么影响？

主要发现

• MatPES 训练的 UMLIPs 在平衡、近平衡和 MD 基准上均优于使用 MPRelax 和 OMat24 训练的对手。
• MatPES PBE UMLIPs 在测试集上误差更低，且过拟合较少（训练/验证/测试 MAE 相近）。
• 基于 r2SCAN 的 MatPES 数据集提供了改进的键合描述，在多种属性上性能相当或更好。
• MatPES 的 UMLIPs 的 MD 稳定性显著更高；高温 MD 运行中终止次数较 MPRelax/OMat24 基线更少。
• Equivariant TensorNet 模型在 MatPES 内普遍显示出比不变架构更好的 MD 稳定性和导电性预测。
• MatCalc 基准套件显示出广泛的跨属性改进，强调数据质量胜于数据规模。