[论文解读] A magnetic continuum observed by terahertz spectroscopy in a quantum spin liquid candidate BaCo$_2$(AsO$_4$)$_2$

Xinshu Zhang, Yuanyuan Xu+6 more|arXiv (Cornell University)|Jun 25, 2021

Advanced Condensed Matter Physics被引用 4

一句话总结

利用时域太赫兹光谱，该研究在约4.5 T的垂直于平面磁场下，于候选Kitaev量子自旋液体材料BaCo2(AsO4)2中观测到一个宽广的磁连续谱，表明诱导产生量子自旋液体态。该连续谱持续至7 T，且与传统自旋波模式不同，表明其具有与Kitaev物理一致的分数化激发，且非Kitaev相互作用被减弱。

ABSTRACT

Quantum spin liquids (QSLs) are topologically ordered exotic states of matter that host fractionalized excitations. Kitaev proposed a particular route towards a QSL via strongly bond-dependent interactions on the hexagonal lattice. A number of candidate Kitaev QSL materials have been pursued, but all have appreciable non-Kitaev interactions, which put these systems far from the QSL regime. Using time-domain terahertz spectroscopy (TDTS) we observed a broad magnetic continuum over a wide range of temperature and field in the honeycomb cobalt-based magnet, BaCo$_2$(AsO$_4$)$_2$, which has been proposed to be more ideal versions of a Kitaev QSL. Applying a small in-plane magnetic field of $\sim$ 0.5 T suppresses the magnetic order and at at even higher fields gives rise to a spin-polarized state. With 4T magnetic field oriented principally out-of-plane, a broad magnetic continuum was observed that could be consistent with a field induced QSL. Our results indicate BaCo$_2$(AsO$_4$)$_2$ to be a promising QSL candidate.

研究动机与目标

• 利用时域太赫兹光谱研究BaCo2(AsO4)2的磁激发谱，该材料是候选Kitaev量子自旋液体。
• 确定该材料是否表现出场诱导量子自旋液体态的特征。
• 通过测量面内与垂直于平面的磁场响应，评估非Kitaev相互作用的作用。
• 与传统自旋波模式及顺磁响应相比，评估所观测连续谱的稳定性和本质。

提出的方法

• 采用时域太赫兹光谱（TDTS）探测BaCo2(AsO4)2在不同温度和磁场下的动态磁响应。
• 在法拉第几何（k∥B）和横向几何（k⊥B）下进行测量，以区分圆偏振响应，并排除传统自旋波模式。
• 提取磁化率的虚部χ′′(ν)，并用洛伦兹函数拟合以表征谱学特征。
• 施加面内磁场（约0.5 T）和垂直于平面的磁场（最高达7 T），以调控磁序并探测连续谱的出现。
• 在Kitaev模型的框架下分析数据，并与中子散射及场诱导QSL的理论预测进行比较。
• 利用磁化率和磁化测量推断微弱面内磁场的存在，并估算垂直于平面相变的真实临界场。

实验结果

研究问题

• RQ1 在磁场调制下，BaCo2(AsO4)2是否表现出指示分数化自旋on激发的磁连续谱？
• RQ2 理论预测中，垂直于平面的磁场是否能稳定该材料中的场诱导量子自旋液体态？
• RQ3 所观测的谱学特征与传统自旋波模式或顺磁响应有何不同？
• RQ4 非Kitaev相互作用在抑制磁序并促进连续谱出现过程中起何种作用？
• RQ5 所观测的连续谱是否稳定且与分数化激发的多体连续谱一致？

主要发现

• 在2–300 K温度范围内，BaCo2(AsO4)2中观测到宽广的磁连续谱，表明存在与量子自旋液体一致的分数化激发。
• 施加约0.5 T的微小面内磁场可抑制磁序，表明该体系中非Kitaev相互作用相对较弱。
• 在约4.5 T的垂直于平面磁场下，尖锐的自旋波模式完全被抑制，取而代之的是宽广的连续谱，且持续至7 T。
• 连续谱在左旋和右旋圆偏振态下均被观测到，光学选择定则排除了其为传统自旋波模式的可能性。
• 连续谱在探测几何中表现出q=0特性且稳定，表明其并非源于顺磁子或短程关联。
• 在k⊥B几何中未观测到连续谱，而仅在k∥B与垂直于平面磁场下出现，进一步支持其源于场诱导量子自旋液体态。