[论文解读] A monolayer transition metal dichalcogenide as a topological excitonic insulator

Daniele Varsano, Maurizia Palummo+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 19, 2019

2D Materials and Applications参考文献 54被引用 105

一句话总结

本文提出，单层T′相MoS2是一种拓扑激发子绝缘体，其中强电子-空穴相互作用导致激发子凝聚，协同增强自旋-轨道能隙，形成具有反演对称性破缺的螺旋、带隙基态。通过GW和Bethe-Salpeter方程的第一性原理多体计算揭示，激发子结合能为32 meV，超过GW能带隙，驱动自洽相变为拓扑激发子绝缘体相，该相具有圆二色性和铁电性，且可通过应变调控。

ABSTRACT

Monolayer transition metal dichalcogenides in the T' phase promise to realize the quantum spin Hall (QSH) effect at room temperature, because they exhibit a prominent spin-orbit gap between inverted bands in the bulk. Here we show that the binding energy of electron-hole pairs excited through this gap is larger than the gap itself in MoS2, a paradigmatic material that we investigate from first principles by many-body perturbation theory (MBPT). This paradoxical result hints at the instability of the T' phase against the spontaneous generation of excitons, and indeed we find that it gives rise to a recostructed `excitonic insulator' ground state. Importantly, we show that in this system topological and excitonic order cooperatively enhance the bulk gap by breaking the crystal inversion symmetry, in contrast to the case of bilayers where the frustration between the two orders is relieved by breaking time reversal symmetry. The excitonic topological insulator departs distinctively from the bare topological phase as it lifts the band spin degeneracy, which results in circular dichroism. A moderate biaxial strain applied to the system leads to two additional excitonic phases, different in their topological character but both ferroelectric as an effect of electron-electron interactions.

研究动机与目标

• 本研究旨在确定单层T′-MoS2是否由于强电子-空穴相互作用而表现出自发激发子不稳定性。
• 问题在于，尽管自旋-轨道能隙较大，若电子-空穴结合能超过能带隙，系统可能因激发子形成而不稳定。
• 本研究目标是探究单层T′-MoS2系统中自旋-轨道耦合产生的拓扑序与电子-空穴吸引作用产生的激发子序共存的可能性。
• 本研究旨在表征所得基态为具有独特指纹特征（如圆二色性和永久电偶极矩）的拓扑激发子绝缘体。

提出的方法

• 本研究采用第一性原理多体微扰理论（GW近似）计算包含自旋-轨道耦合的准粒子能带结构。
• 通过求解Bethe-Salpeter方程（GW-BSE）计算电子-空穴结合能和激发子波函数。
• 采用自洽平均场方法求解激发子杂化能隙∆X(k)，并与自旋-轨道能隙∆SO(k)耦合，使用拟合自第一性原理结果的屏蔽库仑相互作用W(q)。
• 通过长程库仑相互作用W(q) = V0(q)/(1 + 2πα2D|q|)建模二维体系的介电屏蔽，其中α2D通过匹配实验和从头算激发子结合能进行调整。
• 通过Kane-Mele方法利用时间反演对称的价带态之间的重叠函数P(k)计算拓扑不变量Z2。
• 利用费米黄金法则和从第一性原理提取的偶极矩阵元，计算光学圆二色性和永久电偶极矩。

实验结果

研究问题

• RQ1 单层T′-MoS2中的电子-空穴结合能是否超过准粒子能带隙，表明存在自发激发子不稳定性？
• RQ2 在不破缺时间反演对称性的单层体系中，拓扑序（Z2 = 1）与激发子序能否共存？
• RQ3 自旋-轨道耦合与电子-空穴吸引作用的相互作用如何改变体能隙和电子结构？
• RQ4 所得拓扑激发子绝缘体相的光学与电响应特征是什么？
• RQ5 中等程度的双轴应变如何调控该体系的拓扑与铁电性质？

主要发现

• 单层T′-MoS2中的激发子结合能为32 meV，超过GW能带隙，表明系统存在强烈的激发子凝聚不稳定性。
• 该体系经历自洽相变，进入拓扑激发子绝缘体基态，其中自旋-轨道能隙与激发子能隙协同增强，形成总体能隙。
• 基态破缺反演对称性并解除自旋简并，导致光学吸收中出现圆二色性。
• 由于激发子序的螺旋特性，体系表现出永久电偶极矩，其在x方向的偶极强度为1.94 Å，在z方向为0.308 Å。
• 在中等双轴应变下，出现两种额外的激发子相，均具有铁电性且拓扑特性不同。
• 在激发子相中，拓扑不变量Z2保持不变，证实尽管存在强电子-电子关联，拓扑序仍具有鲁棒性。