[论文解读] A phonon irreducible representations calculator

Zeying Zhang, Zhi‐Ming Yu+2 more|arXiv (Cornell University)|Jan 27, 2022

Surface and Thin Film Phenomena被引用 6

一句话总结

该论文提出 PhononIrep，一种基于第一性原理的计算软件包，利用力常数和原胞结构，可计算任意k点处的声子能带不可约表示。该方法实现了在声子系统中发现三重简并狄拉克点（CCDPs），首次在 Ti₃Au 中实现验证，并预测在 X₃Y 材料（X = Ti, Nb, Ta；Y = Au, Sb）中存在 CCDPs，其空间群为 218–230。

ABSTRACT

The irreducible representation of band structure is important for physical properties. Based on phonopy and recently developed SpaceGroupIrep package, we developed a package PhononIrep, which can get the band irreducible representation for arbitrary $\boldsymbol{k}$ point at first-principles level. As an application, we for the first time predict the cubic crossing Dirac point can exist in conventional crystal phonon systems X$_3$Y (X=Ti, Nb, Ta, Y=Au, Sb). We hope this package will facilitate phonon research in the future.

研究动机与目标

• 开发一种可在 Γ 点以外计算声子不可约表示的工具，填补现有软件的空白。
• 实现无需紧束缚参数化的声子能带表示的直接第一性原理分析。
• 促进在真实材料中搜索拓扑声子态（如三重简并狄拉克点）。
• 提供与标准第一性原理输出（如 VASP 和 Phonopy）兼容的用户友好界面。
• 通过在 Ti₃Au 的 R 点处识别出具有四重简并的四重简并 CCDP 且具有立方色散关系，验证该方法的有效性。

提出的方法

• 该方法以密度泛函微扰理论计算的力常数和原胞几何结构作为输入。
• 利用 phonopy 的字符计算模块，计算每个k点处小点群的特征表。
• 将字符转换为 Bradley 和 Cracknell（BC）约定，以与标准表示理论表格兼容。
• 通过正交关系，将每条能带的字符分解为不可约字符，从而获得不可约表示。
• 该软件包支持 Mulliken 和 Γ 标记法两种不可约表示的表示方式。
• 通过自定义脚本 calcPhononIrep 自动化工作流程，支持超胞尺寸、k点集合和对称性容差等参数设置。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否基于第一性原理的力常数，在任意k点可靠计算声子不可约表示？
• RQ2 在特定空间群的常规声子系统中，三重简并狄拉克点（CCDPs）是否存在？
• RQ3 在声子能带中四重简并点附近，其受对称性保护的色散关系如何？
• RQ4 在包含 CCDPs 的材料中，沿高对称路径的能带色散有何差异？
• RQ5 在空间群 218–230 的哪些材料中，预测在 R 点存在 CCDPs？

主要发现

• 在 Ti₃Au 的 R(1/2,1/2,1/2) 点处识别出一个四重简并点，其为具有四重简并度的三重简并狄拉克点（CCDP）。
• Ti₃Au 中的 CCDP 出现在 5.80 THz 处，由不可约表示 R₂ ⊕ R₃ 构成。
• 沿 R–X 路径，色散为二次型；沿 R–M 路径，色散为三次型，证实了 CCDP 的非传统特性。
• 在 R 点处的有效哈密顿量表现出立方色散关系 E(q) = ε + 3c q² ± |β| q³，证实了立方能带交叉。
• 预测在一系列 X₃Y 材料（X = Ti, Nb, Ta；Y = Au, Sb）中存在 CCDPs，其空间群为 218、220、222、223、230。
• 该方法成功复现了金刚石结构的已知不可约表示，验证了其准确性。