[论文解读] A Real-Space Perspective on Dephasing in Solid-State High Harmonic Generation

Graham G. Brown, Álvaro Jiménez-Galán+2 more|arXiv (Cornell University)|Oct 30, 2022

Laser-Matter Interactions and Applications被引用 7

一句话总结

本文提出了一种实空间Wannier基框架，用于解释固态高次谐波产生（HHG）中的超快退相干现象。结果表明，空间依赖的退相干——抑制大电子-空穴分离区域的辐射——可消除模拟中对人工超快退相干时间（约2 fs）的依赖。该方法在无需经验退相干假设的情况下重现了实验HHG谱，揭示了退相干长度而非退相干时间，才是理解晶体中强场动力学的关键。

ABSTRACT

We develop and demonstrate a fully real-space perspective on HHG in crystals. Due to Wannier-Stark localization induced on sub-cycle timescales in the presence of a strong field, real-space descriptions are natural for strongly driven solids. Our approach allows us to address the origin of the extremely short dephasing times, which appear necessary for agreement between experimental HHG measurements and theoretical calculations generally performed in reciprocal space. We develop a physically transparent model of real-space dephasing which relates its rate to the distance between different sites in a laser-driven lattice. Our approach leads to well-structured high harmonic spectra at the microscopic level, reproduces results of macroscopic propagation, and demonstrates that the requirement for ultrafast dephasing times stems from the need for suppressing recombination events with large electron-hole separations during radiative recombination.

研究动机与目标

• 解决理论HHG模拟与实验之间长期存在的差异，该差异在倒空间方法中需要不切实际的快速退相干时间（约2 fs）。
• 证明使用Wannier函数的实空间描述在强驱动固体中更为自然，因为Wannier-Stark局域化发生在亚周期时间尺度。
• 表明空间依赖的退相干——抑制大电子-空穴分离区域的贡献——可无需假设超快退相干即可重现实验HHG谱。
• 确立退相干长度而非退相干时间，是表征固体中强场过程的物理参数。
• 提供一种物理上透明、微观的机制，解释为何仅特定的再碰撞轨迹对可观测HHG有贡献。

提出的方法

• 使用最大局域化Wannier函数在Wannier基中构建时间依赖密度矩阵动力学，以描述激光驱动晶格中的电子动力学。
• 在主方程（公式1）中引入空间依赖的退相干项 $ w_{m,m'}^{(W)} $，其中退相干速率随晶格位点间距 $ |R - R'| $ 增大而增加，从而抑制大电子-空穴分离区域的贡献。
• 采用高斯轮廓建模退相干边界，宽度为 $ \sigma = 6 $ 个晶格间距，阈值为 $ \Delta n_2 = 8 $，以模拟高度发散的谐波辐射的抑制。
• 将空间依赖退相干的结果与均匀退相干时间（如 $ T_2 = 2.7 $ fs）的结果以及1米远场传播模拟结果进行比较，采用径向积分光谱波前进行分析。
• 采用速度表象处理激光相互作用，并通过远场变换引入宏观传播效应，以验证微观模型的合理性。
• 证明空间依赖退相干机制可在无需人工 $ T_2 \sim 1$ fs 退相干的情况下重现远场光谱。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何倒空间HHG理论模拟需要不切实际的快速退相干时间（约2 fs）才能匹配实验光谱？
• RQ2 能否通过实空间HHG描述消除对这类人工退相干时间的依赖？
• RQ3 在实空间中，何种物理机制自然抑制了谐波辐射中最发散的贡献？
• RQ4 空间依赖退相干如何与大电子-空穴分离的再碰撞事件抑制相关联？
• RQ5 能否在微观层面重现观测到的结构化HHG光谱，而无需假设宏观传播效应？

主要发现

• 在使用实空间Wannier基描述时，倒空间HHG模型中对超快退相干时间（约2 fs）的需求不再必要。
• 空间依赖退相干——抑制大分离晶格位点之间相干性的机制——可在无需人工退相干的情况下重现远场HHG光谱。
• 该模型在 $ \Delta n_2 = 8 $ 和 $ \sigma = 6 $ 个晶格间距的退相干边界下，成功重现实验光谱，与1米传播模拟结果一致。
• 人工设定的超快退相干时间（约2.7 fs）会过度抑制中等位移时间的轨迹，导致带隙附近（如第11阶谐波）的谐波发射被低估。
• 空间依赖退相干机制仅选择性抑制最发散的贡献（即大电子-空穴分离），同时保留了邻近位点之间的相干辐射。
• 结果表明，退相干长度而非退相干时间，才是表征固体中强场过程的根本物理参数。