[论文解读] A relaxation time model for efficient and accurate prediction of lattice thermal conductivity

Han Xie, Xiaokun Gu+1 more|arXiv (Cornell University)|Nov 25, 2018

Thermal properties of materials参考文献 47被引用 4

一句话总结

该论文提出了一种基于准谐近似（quasi-harmonic approximation）的弛豫时间模型，用于高效且准确地预测晶格热导率，该模型利用声子色散关系和三声子散射强度的近似。与现有模型相比，该方法在低温下表现出更优的准确性，同时保持了较低的计算成本，并能以物理解释的方式提取声子弛豫时间。

ABSTRACT

Prediction of lattice thermal conductivity is important to many applications and technologies, especially for high-throughput materials screening. However, the state-of-the-art method based on three-phonon scattering process is bound with high computational cost while semi-empirical models such as the Slack equation are less accurate. In this work, we examined the theoretical background of the commonly-used computational models for high-throughput thermal conductivity prediction and proposed an efficient and accurate method based on an approximation for three-phonon scattering strength. This quasi-harmonic approximation has comparable computational cost with many widely-used thermal conductivity models but had the best performance in regard to quantitative accuracy. As compared to many models that can only predict lattice thermal conductivity values, this model also allows to include Normal processes and obtain the phonon relaxation time.

研究动机与目标

• 解决在高通量晶格热导率预测中计算效率与定量准确性之间的平衡挑战。
• 克服基于非谐原子间力常数的从头算玻尔兹曼输运方程（BTE）方法计算成本过高的问题。
• 通过引入物理散射相空间信息，改进半经验模型（如Slack方程和Debye-Grüneisen模型）的性能。
• 在热导率建模中纳入正常过程（Normal processes），尤其提升低温下的性能表现。
• 提供一种不仅能预测热导率，还能获得具有物理解释意义的声子弛豫时间的方法，以实现对材料更深入的理解。

提出的方法

• 基于准谐近似（QHA）构建弛豫时间模型，利用谐性原子间力常数近似三声子散射强度。
• 以从谐性力常数计算得到的完整声子色散曲线作为输入，保留了详细的声子能带结构信息。
• 通过物理上合理的近似引入散射相空间信息，提升了模型精度，优于纯经验模型。
• 从模型中推导出弛豫时间，使其可与完整的SMRTA（自洽声子弛豫时间近似）计算结果进行比较。
• 避免了计算成本高昂的非谐性力常数的使用，显著降低计算成本，同时保持了良好的预测能力。
• 在37种材料上对模型进行了验证，结果与完整迭代BTE解法及其他广泛使用的模型进行了对比。

实验结果

研究问题

• RQ1 基于QHA的弛豫时间模型能否在晶格热导率预测中同时实现高精度与低计算成本？
• RQ2 在模型中引入正常过程和相空间信息，对低温下热导率预测有何影响？
• RQ3 与Slack方程和Leibfried-Schlömann模型等成熟模型相比，该模型在定量精度上有多大的提升？
• RQ4 该模型能否可靠预测出与完整SMRTA计算结果一致的声子弛豫时间？
• RQ5 该模型在包括各向异性和半-Heusler材料在内的多种晶体结构中是否保持了高精度？

主要发现

• 在100 K时，该模型的平均绝对分数偏差（AFD）为1.730，显著优于其他在低温下性能下降的模型。
• 在37种材料上，该模型与完整迭代BTE计算结果的决定系数R² > 0.9，表现出极高的定量精度。
• 在300 K时，该模型的AFD为1.420，与现有最佳模型性能相当，但低温性能表现尤为突出。
• 该模型预测的声子弛豫时间与完整SMRTA结果的吻合度优于Slack的弛豫时间模型，尤其在100 K时更为明显。
• 通过引入正常过程和相空间信息，模型能够正确捕捉弛豫时间的温度依赖关系。
• 该模型在保持与半经验模型相当的低计算成本的同时，提供了物理解释一致的弛豫时间，并展现出更优的预测精度。