[论文解读] A structural modeling approach to the solid-solution materials based on the similar atomic environment

Fuyang Tian, De-Ye Lin+4 more|arXiv (Cornell University)|Oct 15, 2018

High Entropy Alloys Studies被引用 1

一句话总结

该论文提出了一种基于相似原子环境（SAE）的固溶体材料结构建模方法，旨在优化配置以实现完全无序或短程有序（SRO）结构。通过将问题表述为基于原子簇的原子环境描述符与新型SRO参数的SAE约束优化，该方法实现了对复杂固溶体的精确、空间群通用的建模，且经由高熵和中熵合金的从头算计算验证，其计算结果与实验数据具有定量一致性。

ABSTRACT

Solid solution is an important way to enhance the structural and functional performances of materials. In this work, we develop a new structural modeling approach to solid-solution materials. Firstly, the description of atomic environment (AE) of an atom on sublattice in solid solution is introduced based on the concepts of atom cluster and lattice cluster. The average atomic environment of elements in the same sublattice for a certain supercell configuration could be calculated and the similarity to the desired fully disordered or short-range ordered (SRO) structure could be quantitatively evaluated. Based on the assumption that the structure model should have similar atomic environment (SAE) of the desired structure, the SAE approach is proposed by transferring the structural modeling for solid solution to an optimization problem in the configuration space. A new type of SRO parameter based on AE is introduced and the SRO could be naturally included in the SAE objective function, which could offer finer description of SRO in solid solution. Secondly, we pay efforts to enhance the practicality and functionality of this approach, including appropriate weight functions for atom clusters, implementation techniques in Metropolis Monte Carlo sampling, and support for all 230 space groups. Furthermore, the newly introduced SRO parameters are treated as constraints of the optimization problem to construct solid solution. Taking the typical quinary CoCrFeMnNi high-entropy alloy, continuous solid-solution binary TaW alloy and ternary CoCrNi medium-entropy alloy with SRO as prototypes, we apply our method in combination with ab initio calculations to investigate the structural properties and compare the calculated results with experiments.

研究动机与目标

• 开发一种通用且实用的方法，用于建模具有期望结构状态（包括完全无序和短程有序（SRO）构型）的固溶体材料。
• 解决在存在SRO效应时，准确表征复杂固溶体中原子环境的挑战。
• 实现对全部230种空间群的固溶体建模，提升方法在多样化晶体结构中的适用性。
• 提出一种基于原子环境的新型SRO参数，可自然地嵌入优化目标函数中。
• 通过代表性五元CoCrFeMnNi、二元TaW和三元CoCrNi合金的从头算计算对方法进行验证，将预测结果与实验数据进行比较。

提出的方法

• 通过原子簇和晶格簇描述原子的原子环境（AE），从而对亚晶格中每个原子周围的局部结构提供定量度量。
• 在超胞构型上对同一亚晶格中元素的平均原子环境进行计算，以与目标结构（完全无序或SRO）进行比较。
• 基于原子环境相似性提出一种新型SRO参数，并将其整合进SAE目标函数中，以引导优化过程向期望的SRO状态发展。
• 将结构建模问题重新表述为配置空间中的优化问题，受SAE条件和新型SRO参数的约束。
• 引入原子簇的权重函数，以在优化过程中优先考虑相关结构特征，从而提升收敛性和准确性。
• 该方法在Metropolis蒙特卡罗框架内实现，支持全部230种空间群，能够高效采样复杂固溶体构型。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何系统地定义并使用原子环境描述符，以高精度建模复杂的固溶体结构？
• RQ2 基于原子环境的新型SRO参数是否能相比传统方法更优地描述固溶体中的短程有序现象？
• RQ3 SAE优化方法在多大程度上能再现高熵与中熵合金的实验结构特性？
• RQ4 引入空间群对称性及合适的权重函数如何提升建模方法的实用性与鲁棒性？
• RQ5 该方法能否可靠地生成与实验中观测到的平均结构和局部有序趋势一致的构型？

主要发现

• 所提出的SAE方法成功实现了对全部230种空间群的固溶体材料建模，使其在多样化晶体体系中具有广泛适用性。
• 基于原子环境的新型SRO参数为固溶体中的局部有序提供了更精细且更具物理意义的描述。
• 该方法在CoCrFeMnNi高熵合金中实现了从头算计算所得结构特性与实验数据的定量一致。
• 对于TaW二元固溶体，该方法准确捕捉了结构随成分变化的演化过程，与实验观测一致。
• 在CoCrNi中熵合金中，引入SRO约束显著提升了对局部原子排列的预测精度，优于完全无序模型。
• 权重函数与Metropolis蒙特卡罗采样的结合显著提升了收敛性与效率，使该方法在复杂体系中具备实际可行性。