[论文解读] A swollen phase observed between the liquid-crystalline phase and the interdigitated phase induced by pressure and/or adding ethanol in DPPC aqueous solution
本研究在DPPC双分子层中识别出一种新型膨胀相，介于液晶相与反向胶凝相之间，由压力或乙醇添加诱导。通过小角中子散射和中子自旋回声技术，研究发现该膨胀相具有更大的水层间距，但双分子层结构仍保持刚性——与异常膨胀不同——表明其在压力或乙醇暴露下可能作为反向胶凝相形成的前驱体。
A swollen phase, in which the mean repeat distance of lipid bilayers is larger than the other phases, is found between the liquid-crystalline phase and the interdigitated gel phase in DPPC aqueous solution. Temperature, pressure and ethanol concentration dependences of the structure were investigated by small-angle neutron scattering, and a bending rigidity of lipid bilayers was by neutron spin echo. The nature of the swollen phase is similar to the anomalous swelling reported previously. However, the temperature dependence of the mean repeat distance and the bending rigidity of lipid bilayers are different. This phase could be a precursor to the interdigitated gel phase induced by pressure and/or adding ethanol.
研究动机与目标
- 研究DPPC脂质双分子层在压力与乙醇浓度联合作用下的结构与力学响应。
- 确定乙醇与压力是否在DPPC膜中诱导出相似的结构转变。
- 表征在液相与反向胶凝相之间新观测到的膨胀相。
- 利用中子自旋回声光谱法测量膨胀相中脂质双分子层的弯曲刚性。
- 通过与其他相比较分子间作用力，阐明膨胀相的成因。
提出的方法
- 采用小角中子散射（SANS）测量DPPC多层囊泡中平均重复周期与电子密度分布随温度、压力和乙醇浓度的变化。
- 采用中子自旋回声（NSE）光谱法测量不同温度与相态下脂质双分子层的动力学弯曲刚性。
- 利用关系式 A = (κQ²)/4 从NSE数据计算弯曲刚性κ，其中A为中间散射函数中的扩散系数。
- 对SANS数据进行分析，提取相变过程中平均重复周期与双分子层厚度。
- 实验覆盖乙醇浓度范围（0.00–1.21 M）、压力范围（最高100 MPa）和温度范围（36.0–56.0 °C）。
- 基于范德华力、溶剂化力与热涨落力的理论模型，讨论膨胀相的成因。
实验结果
研究问题
- RQ1乙醇是否在DPPC双分子层中诱导出与压力相同的结构转变？
- RQ2在液晶相与反向胶凝相之间新观测到的膨胀相具有何种性质？
- RQ3膨胀相中脂质双分子层的弯曲刚性与液晶相及凝胶相比如何？
- RQ4该膨胀相在机理上是否与先前报道的异常膨胀相似？
- RQ5哪些分子间作用力可能在未观察到范德华力或溶剂化力变化的情况下稳定该膨胀相？
主要发现
- 在压力或乙醇添加条件下，于液晶相（Lα）与反向胶凝相（LβI）之间观测到一种新的膨胀相（Ls）。
- 该膨胀相的水层间距显著大于其他相，而双分子层厚度与凝胶相相似。
- 在36.0 °C时，膨胀相中双分子层的弯曲刚性（κ = 1.6 × 10⁻¹⁸ J）高于液晶相（41.0 °C时，κ = 1.9 × 10⁻¹⁹ J），表明其刚性增强。
- 膨胀相中的弯曲刚性与凝胶相相近（38.5 °C时，κ = 2.1 × 10⁻¹⁷ J），与异常膨胀中观察到的软化现象相反。
- 膨胀相并非由范德华力或溶剂化力的变化稳定，提示存在未知的稳定机制。
- 乙醇与压力均降低从凝胶相向反向胶凝相的转变压力，表明其诱导反向排列的机制具有共性。
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