[论文解读] Ab initio calculations of mean free paths and stopping powers

A. P. Sorini, J. J. Kas+3 more|arXiv (Cornell University)|May 5, 2006

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用 6

一句话总结

本文提出了一种基于实空间格林函数的从头算方法，用于在不依赖经验光学数据的前提下计算凝聚态物质中的非弹性平均自由程（IMFP）和碰撞阻止本领（CSP）。通过从第一原理计算介电函数并采用多极点模型，该方法在广阔能量范围内（包括低至约10 eV的能量）与实验结果高度一致，优于贝特公式和半经验模型。

ABSTRACT

A method is presented for first-principles calculations of inelastic mean free paths and stopping powers in condensed matter over a broad energy range. The method is based on {\it ab initio} calculations of the dielectric function in the long wavelength limit using a real-space Green's function formalism, together with extensions to finite momentum transfer. From these results we obtain the loss function and related quantities such as optical-oscillator strengths and mean excitation energies. From a many-pole representation of the dielectric function we then obtain the electron self-energy and inelastic mean free paths (IMFP). Finally using our calculated dielectric function and the optical-data model of Fernández-Varea {\it et al}., we obtain collision stopping powers (CSP) and penetration ranges. The results are consistent with semi-empirical approaches and with experiment.

研究动机与目标

• 开发一种不依赖实验光学数据的从头算方法，用于计算凝聚态物质中的非弹性平均自由程（IMFP）和阻止本领（CSP）。
• 提高低能电子能量损失计算的准确性，因为在这些区域半经验模型常因数据不足而失效。
• 在包括相对论和非相对论区域在内的广阔能量范围内，将该方法与实验数据进行验证。
• 证明电子的净穿透深度 R(E) 可通过幂律近似良好描述，从而在蒙特卡洛模拟中实现计算效率提升。

提出的方法

• 该方法使用全电子实空间格林函数（RSGF）形式化，在广义的 FEFF8 代码中计算长波长极限下的复介电函数 ε(ω)。
• 将介电函数扩展至有限动量转移 q，以实现非弹性散射截面的计算。
• 采用介电函数 ε(ω) 的多极点表示，通过损失函数 −Im[ε⁻¹(ω)] 推导电子自能和非弹性平均自由程（IMFP）。
• 将 Fernandez-Varea 等人提出的光学数据模型（ODM）应用于从头算介电函数，形成用于 CSP 计算的“从头算数据模型”（ADM）。
• 通过微分截面的一阶矩计算阻止本领 S(E)，并通过对 1/S(E) 在能量上的积分获得穿透深度 R(E)。
• 通过将 IMFP 和 CSP 结果与实验数据及半经验标准（如 ESTAR 和彭氏模型）对比，对方法进行验证。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否通过从头算介电函数计算准确预测非弹性平均自由程和阻止本领，而无需经验光学数据？
• RQ2 多极点自能模型在预测 IMFP 方面与单极点等离子体模型相比表现如何？
• RQ3 相对于有限 q 扩展，q=0 介电函数的质量在多大程度上主导了非弹性损失计算的准确性？
• RQ4 电子在固体中的穿透深度 R(E) 是否能在数个数量级的能量范围内被幂律近似准确描述？
• RQ5 该从头算方法在低能区（低至约10 eV）的表现如何，此时贝特公式已失效？

主要发现

• 从头算介电函数得到的非弹性平均自由程（IMFP）与实验数据的吻合度优于单极点等离子体模型，尤其在具有复杂激发谱的材料中表现更优。
• 采用从头算数据模型（ADM）计算的碰撞阻止本领（CSP）在包括相对论能量在内的宽能量范围内，与实验数据及 Cu、Ag、Au 的 ESTAR 值高度一致。
• 在能量低于 ~5000 eV 时，基于 ADM 的 CSP 计算显著优于贝特公式，尤其在低能区，此时贝特公式已失效。
• 银中电子的净穿透深度 R(E) 可通过幂律近似 R(E) ≈ 0.271E⁵/³（E 以 Hartree 为单位）良好描述，该近似在数个数量级的能量范围内与从头算结果和 ESTAR 数据均一致。
• q=0 介电函数的质量是决定准确性的主导因素；有限 q 扩展对最终 IMFP 和 CSP 结果的影响可忽略不计。
• 该方法可将可靠 CSP 计算扩展至约 10 eV，将从头算方法的可用能量范围延伸至贝特公式无法覆盖的区域。