[论文解读] Ab initio Electron Mobility and Polar Phonon Scattering in GaAs

Jin-Jian Zhou, Marco Bernardi|arXiv (Cornell University)|Aug 11, 2016

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用 6

一句话总结

本文提出了一种高效的从头算方法，用于计算极性半导体（如GaAs）中的电子迁移率和电子-声子散射速率，通过将长程（Fröhlich）和短程电子-声子相互作用分离处理。利用密度泛函微扰理论和Wannier插值方法，作者通过在精细布里渊区网格上收敛弛豫时间，实现了与实验迁移率在300 K时相差小于5%的优异一致性，证明了当正确收敛时，弛豫时间近似是充分的。

ABSTRACT

In polar semiconductors and oxides, the long-range nature of the electron-phonon ( extit{e}-ph) interaction is a bottleneck to compute charge transport from first principles. Here, we develop an efficient ab initio scheme to compute and converge the extit{e}-ph relaxation times (RTs) and electron mobility in polar materials. We apply our approach to GaAs, where using the Boltzmann equation with state-dependent RTs, we compute mobilities in excellent agreement with experiment at 250$-$500~K. The $e$-ph RTs and the phonon contributions to intravalley and intervalley $e$-ph scattering are also analyzed. Our work enables efficient ab initio computations of transport and carrier dynamics in polar materials.

研究动机与目标

• 克服极性半导体（如GaAs）中长程电子-声子相互作用带来的计算瓶颈。
• 开发一种高效的从头算方案，用于计算极性材料中的电子-声子弛豫时间（RTs）和迁移率。
• 通过使用状态依赖和温度依赖的RTs，利用玻尔兹曼输运方程实现准确且与实验一致的迁移率预测。
• 证明当实现充分收敛并正确处理长程电子-声子相互作用时，弛豫时间近似可产生准确结果。

提出的方法

• 将电子-声子矩阵元分解为短程（g^S）和长程（g^L）两部分，以处理q→0时的1/q发散问题。
• 通过Vogl模型解析计算长程部分g^L，推广Fröhlich相互作用。
• 通过在粗k-和q-网格上进行Wannier插值计算短程部分g^S，实现对精细网格的高效采样。
• 利用温度和状态依赖的弛豫时间，通过玻尔兹曼输运方程计算弛豫时间。
• 通过在精细k-点网格（最高达600^3）上进行数值积分计算迁移率，以确保收敛。
• 通过施加晶格参数的热膨胀修正（a ≈ 5.57 Å）测试有限温度效应，改善了高温下的符合度。

实验结果

研究问题

• RQ1 在不依赖经验拟合的情况下，能否准确计算极性半导体中的从头算电子迁移率？
• RQ2 当实现充分收敛并正确处理长程电子-声子相互作用时，弛豫时间近似是否能产生准确的迁移率结果？
• RQ3 在GaAs中，声子极性模式与声学模式对谷内和谷间散射的相对贡献如何？
• RQ4 有限温度下的能带结构重整化如何影响高温迁移率预测？

主要发现

• 当使用收敛的k-点网格（600^3）和温度依赖的弛豫时间时，计算得到的GaAs电子迁移率在300 K时与实验值相差小于5%。
• 迁移率的收敛需要超过600^3个k-点；即使使用150^3网格也会产生较大误差，凸显了精细采样的必要性。
• 极性声子主导谷内散射和整体输运，而声学声子则是谷间散射和热载流子动力学的主要来源。
• 当采用热膨胀后的晶格参数（a ≈ 5.57 Å）时，T > 500 K时与实验的偏差减小，表明在高温下能带结构重整化至关重要。
• 该方法使极性材料的从头算输运计算在计算成本上可与非极性材料相媲美，克服了以往因长程电子-声子耦合导致的限制。