[论文解读] Ab Initio Molecular Dynamics on Quantum Computers

Dmitry A. Fedorov, Matthew Otten+2 more|arXiv (Cornell University)|Aug 14, 2020

Quantum Computing Algorithms and Architecture被引用 4

一句话总结

本论文首次在量子计算机上实现了从头算分子动力学（AIMD），采用变分量子本征求解器（VQE）计算电子能级。提出了一种基于Hellmann-Feynman定理与关联采样相结合的梯度计算方法，将测量开销降低了3–5个数量级，并在IBM量子设备上实现了H2的AIMD模拟，通过全配置相互作用（FCI）基准验证了该方法在更大体系中的适用性。

ABSTRACT

Ab initio molecular dynamics (AIMD) is a valuable technique for studying molecules and materials at finite temperatures where the nuclei evolve on potential energy surfaces obtained from accurate electronic structure calculations. In this work, a quantum computer-based AIMD method is presented. The electronic energies are calculated on a quantum computer using the variational quantum eigensolver (VQE) method. We compute the energy gradients numerically using the Hellmann-Feynman theorem, finite differences, and a correlated sampling technique. Our method only requires additional classical calculations of electron integrals for each degree of freedom, without any additional computations on a quantum computer beyond the initial VQE run. To achieve comparable accuracy, our gradient calculation method requires three to five orders of magnitude fewer measurements than other brute force methods without correlated sampling. As a proof of concept, AIMD dynamics simulations are demonstrated for the H2 molecule on IBM quantum devices. To the best of our knowledge, it is the first successful attempt to run AIMD on quantum devices for a chemical system. In addition, we demonstrate the validity of the method for larger molecules using full configuration interaction (FCI) wave functions. As quantum hardware and noise mitigation techniques continue to improve, the method can be utilized for studying larger molecular and material systems.

研究动机与目标

• 在近期量子计算机上实现从头算分子动力学（AIMD）模拟，以准确模拟有限温度下的动力学行为。
• 通过减少量子资源使用，降低基于量子计算的AIMD中能量梯度计算的高测量成本。
• 开发一种经典高效的梯度计算方法，避免在初始VQE能量计算后重复运行量子线路。
• 通过H2分子在真实量子硬件上的实验，以及全配置相互作用（FCI）波函数的扩展，验证方法在更大体系中的适用性。

提出的方法

• 利用量子处理器上的变分量子本征求解器（VQE）计算电子结构能量。
• 通过Hellmann-Feynman定理结合关联采样技术计算能量梯度，以最小化量子线路的重复次数。
• 对每个核自由度进行经典电子积分计算，实现在无需额外量子测量的前提下完成梯度评估。
• 关联采样方法相比暴力有限差分方法，将所需量子测量次数减少了3–5个数量级。
• 在IBM量子设备上实现该方法，针对H2分子，采用噪声缓解技术提升保真度。
• 通过全配置相互作用（FCI）波函数将该方法扩展至更大分子，以在经典模拟中验证其准确性。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在近期量子计算机上使用VQE实现从头算分子动力学的电子结构计算？
• RQ2 如何在不重复执行昂贵VQE计算的前提下，高效地在量子计算机上计算能量梯度？
• RQ3 与暴力有限差分方法相比，关联采样在梯度估计中可实现多大程度的测量开销降低？
• RQ4 该方法能否在当前噪声水平下成功运行于真实量子硬件？
• RQ5 在何种程度上可通过FCI基准验证并扩展该方法在更大分子体系中的适用性？

主要发现

• 首次在IBM量子设备上成功实现了针对H2分子的量子计算机上从头算分子动力学（AIMD）模拟。
• 关联采样梯度方法相比标准有限差分方法，将所需量子测量次数减少了3–5个数量级。
• 在单次VQE能量计算后，仅通过经典电子积分计算即可完成能量梯度计算，显著降低了量子资源消耗。
• 该方法在噪声中等规模量子（NISQ）硬件上达到了动力学模拟所需的足够精度，证明了其在真实系统中的可行性。
• 通过全配置相互作用（FCI）波函数的验证，确认了该方法的准确性及其在更大分子体系中的可扩展潜力。
• 该方法具有可扩展性，随着量子硬件和误差缓解技术的进步，有望实现更大分子和材料体系的AIMD模拟。