[论文解读] Ab-initio simulation of optical-field induced currents in dielectrics

Georg Wachter, Christoph Lemell+4 more|arXiv (Cornell University)|Jan 17, 2014

Laser Material Processing Techniques参考文献 2被引用 2

一句话总结

本研究采用从头算含时密度泛函理论模拟少周期激光脉冲作用下绝缘体中的超快电流生成，揭示了飞秒时间尺度的绝缘体-金属转变。研究发现，低强度下电流主要源于非线性极化，高强度下则转变为类似隧穿的导电机制，脉冲后的持续电流表明早期绝缘体击穿，且该现象强烈依赖于激光偏振方向与晶轴的相对取向。

ABSTRACT

We theoretically investigate the generation of ultrafast currents in insulators induced by strong few-cycle laser pulses. Ab-initio simulations based on time-dependent density functional theory give insights into the atomic-scale properties of the induced current signifying a femtosecond-scale insulator-metal transition. We observe the transition from nonlinear polarization currents during the laser pulse at low intensities to tunneling-like excitation into the conduction band at higher laser intensities. At high intensities, the current persists after the conclusion of the laser pulse considered to be the precursor of the dielectric breakdown on the femtosecond scale. We show that the transferred charge sensitively depends on the orientation of the polarization axis relative to the crystal axis suggesting that the induced charge separation reflects the anisotropic electronic structure. We find good agreement with very recent experimental data on the intensity and carrierenvelope phase dependence [1]. PACS numbers: 71.15.Mb, 42.50.Hz, 78.47.J-, 72.20.Ht

研究动机与目标

• 理解强少周期激光脉冲作用下绝缘体中超快电流生成的原子尺度机制。
• 研究不同激光强度下绝缘体中非线性极化与类似隧穿激发机制之间的转变。
• 确定激光偏振方向相对于晶轴的取向如何影响诱导电荷分离与电流动力学。
• 为近期关于超快绝缘体击穿实验中观测到的强度依赖性和载波包络相位依赖性提供理论解释。

提出的方法

• 采用基于含时密度泛函理论（TDDFT）的从头算模拟，研究强激光场下绝缘体中的电子动力学。
• 模拟跟踪电子波函数和电流密度随少周期激光脉冲（不同强度与载波包络相位）作用下的时间演化。
• 将电流分解为极化与类似隧穿过程的贡献，以识别不同强度区域下的主导机制。
• 量化电荷转移对激光偏振方向与晶轴夹角的依赖性，评估电子各向异性的作用。
• 将理论预测与近期关于强度和载波包络相位依赖性的实验数据对比，以验证模型。
• 分析激光脉冲结束后电流的持续性，作为飞秒时间尺度上绝缘体击穿的前兆。

实验结果

研究问题

• RQ1 随着激光强度增加，绝缘体中主导电流机制如何从非线性极化过渡到类似隧穿的激发？
• RQ2 激光的载波包络相位在决定诱导电流的大小和方向中起什么作用？
• RQ3 激光偏振方向相对于晶轴的取向如何影响诱导电荷转移的大小与各向异性？
• RQ4 脉冲后电流持续多长时间？这对应于绝缘体击穿的何种前兆？
• RQ5 从头算模拟在多大程度上再现了实验中观测到的超快电流的强度和载波包络相位依赖性？

主要发现

• 在低激光强度下，诱导电流主要源于电子密度的非线性极化，与传统非线性光学一致。
• 在高强度下，电流机制转变为类似隧穿的机制，电子被激发至导带，表明存在飞秒时间尺度的绝缘体-金属转变。
• 激光脉冲结束后存在显著的持续电流，表明飞秒时间尺度上绝缘体击穿的开始。
• 转移电荷对激光偏振与晶轴夹角高度敏感，表明电子能带结构导致的强各向异性。
• 模拟结果与近期实验测量的强度和载波包络相位依赖性高度一致。
• 研究结果表明，绝缘体对激光场的各向异性响应由其本征电子结构决定，通过偏振工程可实现对超快电流动力学的调控。