[论文解读] Ab initio study of elastic properties of functionalized carbon nanotubes

Karolina Z. Milowska, Jacek A. Majewski|arXiv (Cornell University)|Oct 25, 2012

Carbon Nanotubes in Composites被引用 1

一句话总结

本从头算研究利用密度泛函理论（DFT）探究了有机自由基（-NH、-NH2、-CH2、-CH3、-OH）共价功能化对单壁碳纳米管（SWCNTs）弹性性能的影响。研究发现，随着功能化密度的增加，弹性模量降低，其中-CH2功能化导致杨氏模量下降30%，但功能化后的碳纳米管在复合材料增强应用中仍具有可行性。

ABSTRACT

We study the effects of covalent functionalization of single wall carbon nanotubes (CNT) on their elastic properties. We consider simple organic molecules -NH, -NH2, -CH2, -CH3, -OH attached to CNTs' surface at various densities. The studies are based on the first principles calculations in the framework of density functional theory. We have determined the changes in the geometry and the elastic moduli of the functionalized CNTs as a function of the density of adsorbed molecules. It turns out that elastic moduli diminish with increasing concentration of adsorbands, however, the functionalized CNTs remain strong enough to be suitable for reinforcement of composites. The strongest effect is observed for CNTs functionalized with -CH2 radical, where the Young's modulus of the functionalized system is by 30% smaller than in the pristine CNTs.

研究动机与目标

• 理解共价功能化对单壁碳纳米管（SWCNTs）弹性性能的影响。
• 评估不同功能基团（-NH、-NH2、-CH2、-CH3、-OH）在不同表面覆盖率下对机械刚度的影响。
• 确定功能化碳纳米管是否仍具备足够的机械鲁棒性，可用于结构复合材料。
• 使用第一性原理方法量化功能化密度变化引起的几何结构和弹性模量变化。

提出的方法

• 采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算模拟功能化SWCNT体系。
• 系统调节CNT表面吸附有机自由基的浓度，以模拟不同功能化密度。
• 计算由功能基团共价键合引起的原子几何结构变化和键畸变。
• 通过沿管轴方向施加单轴应变的应力-应变响应，计算弹性模量，包括杨氏模量。
• 采用周期性边界条件和超胞模型，控制缺陷密度，模拟功能化CNT。
• 对k点采样和基组进行收敛性测试，以确保DFT结果的准确性。

实验结果

研究问题

• RQ1 不同有机自由基的共价功能化如何影响单壁碳纳米管的弹性模量？
• RQ2 功能化密度与功能化CNT弹性模量降低之间存在何种关系？
• RQ3 哪种功能基团对碳纳米管机械性能的软化效应最强？
• RQ4 功能化CNT在多大程度上仍保持足够的机械完整性，适用于结构复合材料应用？

主要发现

• 功能化CNT的弹性模量随吸附功能基团浓度的增加而降低。
• -CH2自由基导致杨氏模量下降最显著，相比原始CNT降低30%。
• -NH、-NH2、-CH3和-OH功能化也降低弹性模量，但降幅小于-CH2。
• 尽管模量下降，功能化CNT仍保持足够的机械强度，适用于复合材料中的潜在应用。
• 由于与功能基团的共价键合，CNT的几何结构发生可测量的畸变，尤其在高覆盖率下更为明显。
• 本研究证实，功能化可可预测地改变机械响应，且该效应在-CH2功能化时最为显著。