[论文解读] Ab initio study of electron-phonon interaction in phosphorene

Bolin Liao, Jiawei Zhou+3 more|DSpace@MIT (Massachusetts Institute of Technology)|Oct 15, 2014

2D Materials and Applications被引用 4

一句话总结

这项从头算研究揭示，磷烯中的电子-声子散射强烈受高各向异性和光学声子贡献的影响，而这些因素在传统的形变势近似中被忽略。通过密度泛函微扰理论和Wannier插值方法，作者预测在300 K时电子和空穴迁移率约为170 cm²/Vs，p型磷烯在500 K时热电优值zT最高可达0.31，通过纳米结构化可能进一步将zT提升至约0.75，其机制是选择性抑制长平均自由程声子。

ABSTRACT

The monolayer of black phosphorous, or phosphorene, has recently emerged as a new 2D semiconductor with intriguing highly anisotropic transport properties. Existing calculations of its intrinsic phonon-limited electronic transport properties so far rely on the deformation potential approximation, which is in general not directly applicable to anisotropic materials since the deformation along one specific direction can scatter electrons traveling in all directions. We perform a first-principles calculation of the electron-phonon interaction in phosphorene based on density functional perturbation theory and Wannier interpolation. Our calculation reveals that 1) the high anisotropy provides extra phase space for electron-phonon scattering, and 2) optical phonons have appreciable contributions. Both effects cannot be captured by the deformation potential calculations.

研究动机与目标

• 为克服在各向异性二维材料（如磷烯）中建模电子-声子相互作用时形变势近似的局限性。
• 使用从头算方法精确计算磷烯中的电子-声子散射速率和载流子迁移率。
• 评估p型磷烯的热电优值zT，并评估纳米结构化对性能提升的潜力。
• 比较电子与声子的平均自由程分布，以确定热电性能增强的最佳纳米结构尺度。

提出的方法

• 采用密度泛函微扰理论（DFPT）从头算计算电子-声子矩阵元。
• 使用Wannier插值方法，在高分辨率下高效计算布里渊区内的散射速率。
• 利用弛豫时间近似计算载流子迁移率，同时考虑声学和光学声子。
• 通过玻耳兹曼输运方程计算输运性质（塞贝克系数、功率因子、电子热导率）。
• 基于载流子状态的平均自由路径，估算其对输运的累积贡献，以评估纳米结构化的影响。
• 比较电子与声子的平均自由程分布，以识别实现热输运与电输运解耦的有效纳米结构尺度。

实验结果

研究问题

• RQ1 由于其高各向异性，磷烯中的电子-声子散射与形变势近似预测结果有何不同？
• RQ2 光学声子在磷烯中电子散射中的贡献有多大？其影响如何改变载流子迁移率？
• RQ3 在高温下，p型磷烯的预测热电优值zT是多少？在何种载流子浓度下达到最大？
• RQ4 纳米结构化能否有效抑制声子热导率，同时保持电子输运性能？
• RQ5 基于平均自由程分布，磷烯中实现电子与热输运解耦的最佳纳米结构尺寸是多少？

主要发现

• 磷烯中的高各向异性为电子-声子散射提供了额外的相空间，而这一效应在形变势近似中未被捕捉。
• 光学声子对电子散射有显著贡献，这一因素在以往仅依赖形变势的研究中被忽略。
• 在300 K时，磷烯中的电子和空穴迁移率预测值约为170 cm²/Vs，低于以往形变势估算值，这是由于采用了更精确的散射处理方法。
• 在500 K时，p型磷烯的热电优值zT最大可达约0.31，最优载流子浓度为8×10¹² cm⁻²。
• 具有约10 nm特征尺寸的纳米结构可有效抑制长平均自由程声子，同时保持电子输运性能，有望在300 K时将zT提升至约0.75。
• 载流子的平均自由程分布显示，大部分输运贡献来自平均自由程低于10 nm的载流子，这与实现有效声子散射所需的尺度一致。