[论文解读] Ab-initio study of stable 3d, 4d and 5d transition metal based Quaternary Heusler compounds

S. Nepal, Ramesh Dhakal+4 more|arXiv (Cornell University)|Aug 4, 2022

Heusler alloys: electronic and magnetic properties被引用 6

一句话总结

本项从头算研究利用密度泛函理论（DFT）对25种四元Heusler化合物进行分析，旨在识别出结构稳定且可合成的材料，其具有优异的自旋电子学性能。作者预测了21种具有半金属性或近乎半金属性的化合物，2种自旋能隙半导体，以及2种非磁性半导体，其结构稳定性由凸包距离和弹性常数指导，为室温自旋电子学应用提供了强有力候选材料。

ABSTRACT

The realization of the stable structure of Heusler compounds and the study of different properties is an important step for their potential application in spintronics and magnetoelectronic devices. In this paper, using the plane-wave pseudopotential method within the framework of density functional theory (DFT), we investigate 25 Quaternary Heusler compounds for their electronic, magnetic, and mechanical properties. The Open Quantum Materials Database (OQMD) is used to screen a large number of compounds to narrow down the possible synthesizable materials. The convex-hull distance and elastic constants are exploited to confirm the thermodynamic and mechanical stability of the compounds. The careful study of the different structures suggests that 5 of the compounds crystallize in type-1 structure whereas 20 compounds adopt type-3 structure. The possible explanation for the observed behavior is made by invoking electronegativity arguments and through the study of individual spin magnetic moments in different structures. The compounds with diverse electronic and magnetic properties such as half-metallicity, spin gapless semiconducting behavior, and non-magnetic semi-conducting property have been identified.

研究动机与目标

• 利用开放量子材料数据库（OQMD）从大量候选材料中识别热力学和力学稳定的四元Heusler化合物。
• 确定25种基于3d、4d和5d过渡金属的四元Heusler化合物中，类型-1与类型-3结构的优选晶体结构。
• 对这些化合物的电子和磁性性质进行分类，包括半金属性、自旋能隙半导体行为以及非磁性半导体特性。
• 通过凸包距离和弹性常数验证所预测基态的稳定性，确保热力学和力学上的鲁棒性。
• 通过关联电负性和原子尺寸趋势，为实验可实现的合成目标提供指导。

提出的方法

• 在Quantum Espresso软件包中采用平面波赝势DFT方法，计算电子、磁性和力学性质。
• 利用OQMD提供的凸包距离评估热力学稳定性，低于0.1 eV/atom的值表明具有可行的合成路径。
• 计算弹性常数以确认力学稳定性，确保刚度张量的所有独立分量均为正值。
• 分析自旋分辨的态密度（DOS）和能带结构，以识别半金属性、自旋能隙半导体和非磁性半导体行为。
• 应用Slater-Pauling规则验证总自旋磁矩与理论预期的一致性。
• 对反铁磁初始自旋构型进行收敛性测试，以排除非稳定磁性态的影响，尤其针对非磁性化合物。

实验结果

研究问题

• RQ1 在25种候选四元Heusler化合物中，哪些在热力学和力学上稳定，适合潜在的实验合成？
• RQ2 在基于3d、4d和5d的四元Heusler化合物中，是什么因素决定了类型-1与类型-3晶体结构的偏好？
• RQ3 哪些化合物表现出半金属性、自旋能隙半导体或非磁性半导体行为？
• RQ4 电负性差异和原子尺寸变化如何影响这些化合物的结构和电子稳定性？
• RQ5 在这些四元体系中，总自旋磁矩和各向自旋磁矩在多大程度上符合Slater-Pauling规则？

主要发现

• 5种化合物偏好类型-1 Heusler结构，而20种采用类型-3结构，其结构偏好与电负性及自旋磁矩趋势相关。
• 21种化合物表现出半金属性或近乎半金属性，其自旋向下能隙较大，表明在费米能级处具有高自旋极化。
• 两种化合物，IrFeZrAl和IrRuTiAl，被确认为非磁性半导体，其自旋通道均具有带隙，且在反铁磁初始条件下仍保持稳定。
• 两种化合物表现出自旋能隙半导体行为，其价带和导带在自旋向上通道于费米能级处相接，而自旋向下通道存在小带隙。
• 除RhCoZrAl外，所有化合物均符合Slater-Pauling规则，其总自旋磁矩为整数或接近整数值，表明磁性行为一致。
• 晶格常数随原子半径增大而增加，例如由于Ti的尺寸大于Mn，RhFeTiSi的晶格常数大于RhFeMnSi。