[论文解读] Ab initio study of ultrafast spin dynamics in Gdx(FeCo)1−x alloys

J. K. Dewhurst, S. Shallcross+4 more|arXiv (Cornell University)|Oct 14, 2021

Magnetic properties of thin films被引用 2

一句话总结

本从头算研究利用时间依赖密度泛函理论，探究了Gdx(FeCo)1−x合金中的超快自旋动力学，发现飞秒激光激发可驱动电子从Fe d带向未占据的Gd f带转移，从而在约10 fs内诱导出瞬态铁磁态。Gd自旋矩的退磁化速度慢于Fe，磁矩在早期（20 fs内）即发生非共线性演化，并发展出面内分量（0.2–0.5 µB），为在皮秒时间尺度上观测到的全光开关现象奠定了关键前驱条件。

ABSTRACT

Using an ultrashort laser pulse, we explore ab initio the spin dynamics of Gdx(FeCo)1−𝑥 at femtosecond time scales. Optical excitations are found to drive charges from Fe majority d-states to unoccupied Gd f-minority states with f-electron character excited occupation lagging behind that of the d-electron character, leading to substantial demagnetization of both species while leaving the global moment almost unchanged. For x > 0.33, this results in the creation of an ultrafast ferromagnetic (FM) transient by the end of the laser pulse with the Gd demagnetization rate slower than that of Fe. For all concentrations, the Gd moments begin to rotate from their ground state orientations developing in-plane moments of between 0.2 and 0.5 μB. Thus, the ultrafast spin dynamics of the material captures three important ingredients of all optical switching that occurs at much later (picosecond) times: (i) the development of a FM transient, (ii) the different rates of demagnetization of Fe and Gd, and (iii) the breaking of the collinear symmetry of the ground state. Furthermore, several predictions are made about the behavior of Fe–Gd alloys that can be experimentally tested and can lead to a spin-filtering device.

研究动机与目标

• 理解早期电子动力学在实现Gdx(FeCo)1−x合金全光开关（AOS）中的作用。
• 研究飞秒时间尺度下激光诱导的自旋动力学如何启动永久磁化反转的条件。
• 确定Fe与Gd的退磁化速率差异及其对瞬态磁序的影响。
• 探索早期非平衡态中非共线自旋构型的出现及面内磁矩的发展。
• 预测实验可验证的自旋-电荷耦合与Fe-Gd合金中无序Gd自旋矩演化特征。

提出的方法

• 采用时间依赖密度泛函理论（TDDFT）模拟超短激光激发后系统的非平衡电子与自旋动力学。
• 计算中包含自旋-轨道耦合，并考虑了Gd 4f与Fe 3d态的完整电子结构。
• 采用线性化增广平面波（LAPW）方法进行精确的电子结构计算。
• 系统初始态基于含交换-关联项的局域自旋密度近似（LSDA）的基态DFT计算获得。
• 利用高效的LAPW基组时间推进算法，对超快动力学过程进行时间演化模拟。
• 跟踪自旋与电荷布居随时间的变化，以提取退磁化速率、磁矩演化及对称性破缺特征。

实验结果

研究问题

• RQ1 在Gdx(FeCo)1−x合金中，是否在飞秒时间尺度上出现OISTR效应——即瞬态铁磁态的形成？
• RQ2 Fe与Gd的退磁化动力学如何比较？其不同的电子特性在瞬态中起何作用？
• RQ3 在早期阶段磁对称性被破坏的程度如何？Gd自旋矩的面内分量在何时出现？
• RQ4 早期电子动力学能否解释实验中观测到的皮秒时间尺度全光开关现象？
• RQ5 Gd自旋矩的响应是相干的还是非相干的？这对自旋滤波应用有何含义？

主要发现

• 激光激发约10 fs后，形成瞬态铁磁态，其驱动力为Fe d带电子向未占据的Gd f-少数态的超快电荷转移。
• Gd f电子激发滞后于Fe d电子激发，表明Fe-d至Gd-f的跃迁通过中间的Gd-d态实现间接跃迁。
• 当x > 0.33时，系统表现出强烈的超快铁磁瞬态，且Fe的退磁化速度快于Gd。
• 至20 fs时，Gd自旋矩发展出0.2–0.5 µB的面内分量，破坏了初始的共线磁对称性。
• Gd自旋矩表现出非相干演化，不同Gd原子的面内分量各异，表明其具有局域且非均匀的动力学行为。
• 本研究预测，由于观察到的选择性、超快自旋动力学，Fe-Gd合金可作为自旋滤波器件使用。