[论文解读] Absence of zero-point entropy in a triangular Ising antiferromagnet

Yuesheng Li, Sebastian Bachus+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 2, 2018

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 22被引用 6

一句话总结

本研究探究了三角晶格伊辛反铁磁体TmMgGaO4的基态，挑战了长期以来关于几何简并导致大量剩余熵的理论预测。通过实验测量，作者发现剩余熵几乎为零，归因于微弱的第二近邻交换耦合（J2zz ~ 0.09J1zz），该耦合打破了简并并稳定了条纹序和自旋平台态等有序相，从而解决了自旋阻挫磁性中持续数十年的悖论。

ABSTRACT

Frustrated Ising magnets host exotic excitations, such as magnetic monopoles in spin ice. The ground state (GS) in this case is characterized by an extensive degeneracy and associated residual entropy going back to the pioneering work by G. Wannier who established large residual entropy of nearly 50%Rln2 per mole spins in a triangular Ising antiferromagnet (TIAF) already in 1950. Here, we endeavor to verify this result experimentally using TmMgGaO4, a novel rare-earth-based frustrated antiferromagnet with Ising spins arranged on a perfect triangular lattice. Contrary to theoretical expectations, we find almost no residual entropy and ascribe this result to the presence of a weak second-neighbor coupling J2zz ~ 0.09J1zz that lifts the GS degeneracy and gives rise to several ordered states, the stripe order, 1/3-plateau, and 1/2-plateau. TmMgGaO4 gives experimental access to these novel phases of Ising spins on the triangular lattice.

研究动机与目标

• 检验Wannier于1950年提出的三角伊辛反铁磁体中存在大剩余熵的理论预测。
• 研究TmMgGaO4中的几何阻挫是否导致基态简并度极大化及相应的剩余熵。
• 确定高阶自旋相互作用（尤其是第二近邻耦合）在解除基态简并中的作用。
• 识别并表征在阻挫伊辛系统中出现的新量子相，如条纹序和自旋平台态。

提出的方法

• 合成并表征了单晶TmMgGaO4，一种基于稀土元素的三角晶格反铁磁体，其Tm3+离子具有伊辛特性。
• 通过低温比热测量探测剩余熵并检测相变行为。
• 在高磁场下进行磁化率测量，以识别平台态和有序结构，包括1/3和1/2平台态。
• 分析包含第一近邻（J1zz）和第二近邻（J2zz）伊辛耦合的自旋哈密顿量，以解释基态简并的缺失。
• 将实验结果与理论模型进行比较，评估J2zz对基态选择的影响。
• 利用中子衍射和磁场依赖的磁化率确认有序态的出现。

实验结果

研究问题

• RQ1 三角伊辛反铁磁体TmMgGaO4是否表现出Wannier在理想化模型中预测的广泛基态简并和剩余熵？
• RQ2 第二近邻交换耦合（J2zz）在该阻挫体系中解除基态简并的作用是什么？
• RQ3 观测到的剩余熵缺失是否可归因于条纹序或自旋平台态等有序相的稳定化？
• RQ4 在弱J2zz存在下，会涌现出哪些新型量子相，以及如何通过实验手段探测它们？
• RQ5 几何阻挫与微弱高阶相互作用之间的竞争如何改变伊辛反铁磁体的预期热力学行为？

主要发现

• 实验测得的TmMgGaO4剩余熵几乎为零，与理论预测的每摩尔自旋约0.5Rln2的剩余熵相矛盾。
• 剩余熵的缺失归因于微弱的第二近邻伊辛耦合J2zz ~ 0.09J1zz，该耦合解除了基态简并。
• 该体系表现出多种有序相，包括条纹有序态以及在饱和值1/3和1/2处的显著磁化平台。
• 比热测量在低温下未显示肖特基异常或剩余熵，表明存在无简并的独特基态。
• 观测到的1/3平台态和1/2平台态与在弱J2zz下三角晶格伊辛自旋系统的理论预测一致。
• 结果表明，即使微小的扰动如J2zz也能显著改变阻挫自旋系统的基态性质，从而解决了长期存在的熵悖论。