[论文解读] Accelerating Materials Discovery with Bayesian Optimization and Graph Deep Learning

Yunxing Zuo, Mingde Qin+5 more|arXiv (Cornell University)|Apr 20, 2021

Machine Learning in Materials ScienceMaterials Science参考文献 2被引用 17

一句话总结

本文提出了一种无需密度泛函理论（DFT）的贝叶斯优化方法——对称性松弛贝叶斯优化（BOWSR），该方法利用图神经网络（MEGNet）加速晶体结构弛豫，实现高精度机器学习预测。通过结合对称性约束的贝叶斯优化与预训练的能量模型，该方法实现了对399,960种过渡金属硼化物和碳化物的高通量筛选，成功发现了两种超难熔超不可压缩材料：MoWC₂ 和 ReWB。

ABSTRACT

Machine learning (ML) models utilizing structure-based features provide an efficient means for accurate property predictions across diverse chemical spaces. However, obtaining equilibrium crystal structures typically requires expensive density functional theory (DFT) calculations, which limits ML-based exploration to either known crystals or a small number of hypothetical crystals. Here, we demonstrate that the application of Bayesian optimization with symmetry constraints using a graph deep learning energy model can be used to perform "DFT-free" relaxations of crystal structures. Using this approach to significantly improve the accuracy of ML-predicted formation energies and elastic moduli of hypothetical crystals, two novel ultra-incompressible hard materials MoWC2 (P63/mmc) and ReWB (Pca21) were identified and successfully synthesized via in-situ reactive spark plasma sintering from a screening of 399,960 transition metal borides and carbides. This work addresses a critical bottleneck to accurate property predictions for hypothetical materials, paving the way to ML-accelerated discovery of new materials with exceptional properties.

研究动机与目标

• 为克服基于机器学习的材料性质预测中获取平衡晶体结构时昂贵的DFT计算瓶颈。
• 通过用快速准确的代理模型替代DFT弛豫，实现在假设材料上的高通量筛选。
• 开发一种具备对称性感知能力的优化框架，在保持结构完整性的同时加速收敛至低能量构型。
• 通过机器学习加速筛选，实现新型超不可压缩硬质材料的发现。

提出的方法

• BOWSR算法在独立的晶格参数和原子坐标上执行贝叶斯优化，受晶体空间群和Wyckoff位置的约束。
• 能量函数 U(x) 通过预训练的材料图网络（MEGNet）模型评估，其形成能预测的交叉验证平均绝对误差（MAE）为26 meV/atom。
• 优化过程通过获取函数迭代选择新候选结构，平衡探索与利用，以最小化势能。
• 对称性约束通过消除冗余自由度减少搜索空间，提升收敛速度与精度。
• 该方法通过使用MEGNet模型作为代理能量评估器，避免了DFT计算，从而实现对假设晶体结构的快速弛豫。
• 通过筛选399,960种过渡金属硼化物和碳化物对方法进行了验证，成功识别出具有实验合成前景的候选材料。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否通过结合对称性约束与图神经网络代理模型的贝叶斯优化，替代DFT实现材料发现中晶体结构弛豫的高精度？
• RQ2 与DFT弛豫或初始结构相比，使用BOWSR弛豫结构预测的形成能和弹性模量的ML预测精度能提升多少？
• RQ3 这种无需DFT的方法能否从庞大的假设化合物化学空间中发现新型超不可压缩硬质材料？
• RQ4 在高通量筛选中，使用对称性约束在多大程度上提升了结构弛豫的效率与精度？
• RQ5 BOWSR弛豫结构的预测性质是否能可靠地指导新化合物的实验成功合成？

主要发现

• BOWSR方法在测试数据上的形成能预测平均绝对误差（MAE）达到26 meV/atom，显著优于非弛豫或DFT弛豫结构的预测结果。
• 基于BOWSR弛豫结构预测的弹性模量，体模量和剪切模量的MAE分别为0.07 GPa和0.12 GPa，表明机械性能预测具有高精度。
• 通过筛选399,960种过渡金属硼化物和碳化物，成功识别出两种新型超不可压缩硬质材料：MoWC₂（P6₃/mmc）和ReWB（Pca2₁）。
• MoWC₂与ReWB均通过原位反应式放电等离子烧结法成功合成，证实了机器学习模型的预测能力。
• 实验表征结果表明其具有高维氏硬度和高杨氏模量，与ML预测的优异机械性能一致。
• BOWSR方法以远低于完整DFT筛选的计算成本，高效探索了庞大的化学空间（399,960个候选），展示了在材料发现中的可扩展性。