[论文解读] Accelerating Materials-Space Exploration for Thermal Insulators by Mapping Materials Properties via Artificial Intelligence

Thomas A. R. Purcell, Matthias Scheffler+2 more|arXiv (Cornell University)|Apr 27, 2022

Machine Learning in Materials Science被引用 4

一句话总结

该论文提出了一套符号回归与敏感性分析框架，通过仅使用75个实验数据点，推导出晶格热导率的可解释性解析模型，从而加速热绝缘材料的发现。该方法识别出关键材料性质（如摩尔体积、德拜温度和声子非谐性），实现了对732种材料的分层筛选，并识别出80种在300 K时κ < 1 W/mK的超低导热系数候选材料。

ABSTRACT

Reliable artificial-intelligence models have the potential to accelerate the discovery of materials with optimal properties for various applications, including superconductivity, catalysis, and thermoelectricity. Advancements in this field are often hindered by the scarcity and quality of available data and the significant effort required to acquire new data. For such applications, reliable surrogate models that help guide materials space exploration using easily accessible materials properties are urgently needed. Here, we present a general, data-driven framework that provides quantitative predictions as well as qualitative rules for steering data creation for all datasets via a combination of symbolic regression and sensitivity analysis. We demonstrate the power of the framework by generating an accurate analytic model for the lattice thermal conductivity using only 75 experimentally measured values. By extracting the most influential material properties from this model, we are then able to hierarchically screen 732 materials and find 80 ultra-insulating materials.

研究动机与目标

• 通过开发一种可靠且可解释的AI模型，克服热绝缘材料发现中数据稀缺的问题，使其能够超越现有数据进行泛化。
• 利用符号回归与敏感性分析，识别决定晶格热导率的最关键材料性质。
• 通过预测最可能产生超低热导率材料的材料空间区域，指导未来的数据采集工作。
• 构建一种代理模型，结合机器学习的精度与基于物理的解析模型的可解释性。
• 通过基于模型推导出的预测规则，优先筛选候选材料，实现热绝缘材料的高通量筛选。

提出的方法

• 采用SISSO（稀疏非线性动力学识别）进行符号回归，从75个实验数据点中推导出晶格热导率（κ_L）的显式解析表达式。
• 利用高斯拷贝（Gaussian copulas）对输入特征（如摩尔体积、德拜温度、声子非谐性）的联合概率分布进行建模，以支持稳健的敏感性分析。
• 应用全局敏感性分析（如Sobol’指数）对特征重要性进行排序，并提取控制热输运主导机制的物理解读。
• 通过集成采样实现不确定性量化，以估计在材料空间中预测结果的可靠性。
• 通过将模型预测的κ_L值与已知实验数据在多种晶体结构中的结果进行比较，验证模型的预测能力。
• 利用推导出的模型对732种材料进行分层筛选，基于关键描述符优先筛选预测κ_L较低的材料。

实验结果

研究问题

• RQ1 仅基于75个实验数据点训练的符号回归模型，能否在多种晶体材料中准确预测晶格热导率？
• RQ2 哪些材料性质对决定超低热导率最具影响力，它们之间如何相互作用？
• RQ3 敏感性分析与不确定性量化如何指导未来在稀疏材料空间中的数据采集，以最大化发现效率？
• RQ4 可解释AI模型在将预测外推至具有极端性质的新材料方面，能在多大程度上优于黑箱机器学习模型？
• RQ5 所推导的模型能否识别出在300 K时κ_L < 1 W/mK的新超低导热材料？其背后的物理条件是什么？

主要发现

• 符号回归模型仅使用75个实验数据点，即实现了对晶格热导率的高预测精度，平均绝对误差与最先进的核方法相当。
• 对低κ_L最具影响力的性质被识别为摩尔体积（V_m）、德拜温度（Θ_D）、声子非谐性（ω_Γ,max）和离子性（σ^A），且存在显著的非线性相互作用。
• 敏感性分析表明，高摩尔体积、低德拜温度和高声子非谐性的材料最可能表现出超低热导率。
• 该模型成功从732种候选材料中预测出80种在300 K时κ_L < 1 W/mK的材料，显著扩展了已知热绝缘材料的集合。
• 该框架的不确定性估计突出了预测可靠性较低的材料空间区域，从而可指导未来有针对性的数据采集。
• 模型的解析形式揭示了κ_L与原子体积（V_a）之间存在反直觉的负相关关系，这主要源于其与德拜温度（Θ_a）的强负相关性，凸显了相关描述符的重要性。