[论文解读] Acceleration of atomic dynamics due to localized energy depositions under X-ray irradiation

Michael Leitner, Markus Stana+2 more|arXiv (Cornell University)|Oct 7, 2015

Nuclear Materials and Properties参考文献 1被引用 3

一句话总结

本研究调查了在低通量条件下，硬X射线辐照是否通过局部沉积能量而非宏观加热来加速晶体中原子扩散。利用原子尺度X射线光子相关光谱法（aXPCS），作者发现每吸收一个8 keV光子，额外原子跳跃数的上限为0.005次，表明在当前条件下，束流诱导的动力学增强可能低于实验分辨率。

ABSTRACT

The effect of the absorption of hard X-ray photons on the solid-state dynamics, at energies below the defect creation threshold, is considered. First, it is shown that due to the sensitivity to parameter choices, the present state of the theoretical description of photon-electron-lattice coupling cannot decide on whether the local energy deposition due to the absorption of single photons leads to an acceleration of atomic dynamics at fluences before macroscopic effects due to sample heating set in. Second, a direct study of the dynamics under different incident photon fluxes by atomic-scale X-ray Photon Correlation Spectroscopy (aXPCS) is reported, which provides an upper bound of 0.005 additional atomic jumps per absorbed photon of 8 keV. The relevance of such considerations for emergent experimental methods, such as studying atomic dynamics using X-rays as probes, is pointed out.

研究动机与目标

• 确定X射线吸收导致的局部能量沉积是否在宏观损伤阈值以下增强晶体固体中原子扩散。
• 解决电子-晶格耦合理论模型中的模糊性，这些模型无法预测X射线辐照是否会加速原子动力学。
• 利用aXPCS在前所未有的灵敏度下，直接测量不同X射线通量下的原子动力学。
• 为准确解释X射线衍射实验，建立束流诱导扩散增强的上限。
• 评估此类效应在新兴的基于X射线的动态研究中的相关性，尤其是在自由电子激光器中的应用。

提出的方法

• 采用原子尺度X射线光子相关光谱法（aXPCS）测量相干X射线衍射图案中的时间强度涨落。
• 将原子跳跃频率ν(I,T)建模为ν_th(T) + ν_b·I，其中ν_th为热激活部分，ν_b为每吸收一个光子的束流诱导增强。
• 使用衰减常数Γ(q,I,T) = a(q)·ν(I,T)来描述倒空间中强度自相关函数的衰减。
• 应用最大似然法与贝叶斯推断来估计ν_b，采用对数均匀先验以反映对束流诱导效应的不确定性。
• 计算ν_b的后验概率分布，并基于分布中超过0.005次跳跃/光子的部分，推导出一个上限。
• 通过物理限制约束先验：每个原子最多发生一次弹性电子碰撞，能量转移约2 meV，增强效应低六个数量级。

实验结果

研究问题

• RQ1 在缺陷形成阈值以下，单个8 keV X射线光子的吸收是否显著提高晶体中原子跳跃速率？
• RQ2 当前电子-晶格耦合理论模型能否可靠预测X射线辐照是否会加速原子动力学？
• RQ3 在通量较低、样品加热可忽略的条件下，束流诱导原子扩散增强的上限是多少？
• RQ4 aXPCS在多大程度上可检测超出热贡献的X射线诱导动力学？
• RQ5 束流诱导效应在多大程度上影响使用X射线作为探针测量的原子动力学的解释？

主要发现

• 在553 K时，束流诱导增强的最大似然估计为ν_b* = 每吸收一个光子额外0.021次原子跳跃，相当于比热动力学高出2%。
• 由于统计显著性较低，采用非信息性先验的贝叶斯推断，得出保守上限为每吸收一个8 keV光子额外0.005次原子跳跃。
• ν_b超过0.005次/光子的概率仅为11%，表明此类效应可能无法被当前实验灵敏度检测到。
• 在ν_b*处观察到的似然峰值可能源于随机涨落，而非真实的束流驱动效应。
• aXPCS测得的相关时间随温度的变化与束流诱导动力学可忽略的结论一致。
• 本研究强调了未来实验中需要改进X射线光子能量耗散至晶格的理论模型，以更好地约束此类效应。