[论文解读] Accurate quantum-centric simulations of supramolecular interactions

Danil Kaliakin, Akhil Shajan+10 more|arXiv (Cornell University)|Oct 11, 2024

Methane Hydrates and Related Phenomena被引用 5

一句话总结

本研究展示了在水与甲烷二聚体中，利用样本基量子对角化（SQD）在量子-经典混合工作流中的量子中心化仿真来描述非共价的亲水性与疏水性相互作用，在平衡区域与 CASCI 一致，且接近 CCSD(T)。

ABSTRACT

We present the first quantum-centric simulations of noncovalent interactions using a supramolecular approach. We simulate the potential energy surfaces (PES) of the water and methane dimers, featuring hydrophilic and hydrophobic interactions, respectively, with a sample-based quantum diagonalization (SQD) approach. Our simulations on quantum processors, using 27- and 36-qubit circuits, are in remarkable agreement with classical methods, deviating from complete active space configuration interaction (CASCI) and coupled-cluster singles, doubles, and perturbative triples (CCSD(T)) within 1 kcal/mol in the equilibrium regions of the PES. Finally, we test the capacity limits of the quantum methods for capturing hydrophobic interactions with an experiment on 54 qubits. These results mark significant progress in the application of quantum computing to chemical problems, paving the way for more accurate modeling of noncovalent interactions in complex systems critical to the biological, chemical and pharmaceutical sciences.

研究动机与目标

• 推动对对生物学、化学和药物发现至关重要的非共价相互作用的准确建模。
• 引入量子中心化超分子仿真（QCSC/SQD）以研究二聚体势能面（PES）。
• 以 CASCI、CCSD(T)、HCI 等经典方法对 SQD 进行基准比较，以评估活性空间内的准确性。
• 展示在现有量子硬件上，量子-经典工作流用于超分子问题的可扩展性。

提出的方法

• 采用超分子方法，通过在大活性空间内计算 E_AB-bound − E_AB-unbound 来得到结合能。
• 通过 Jordan-Wigner 变换将活性空间哈密顿量映射到量子比特，并准备基于 LUCJ 的量子态猜想。
• 在经典高性能计算上使用自洽配置恢复的 SQD，对量子样本进行后处理并求解子空间哈密顿量。
• 将 SQD 结果与 CASCI、CCSD、CCSD(T) 以及 HCI 进行比较，以在水和甲烷二聚体中基准精度。
• 在 IBM Eagle 设备上采用噪声抑制（门旋转、动态解耦），并在有益时执行能量外推。

实验结果

研究问题

• RQ1 量子中心化的 SQD 是否能够准确再现亲水性（水二聚体）和疏水性（甲烷二聚体）二聚体的非共价相互作用能？
• RQ2 在不同活性空间和几何构型下，SQD 相对于已建立的经典方法（CASCI、CCSD(T)、HCI）的表现如何？
• RQ3 增加活性空间规模或采样量在多大程度上能提升 SQD 的准确性，外推是否能降低采样需求？
• RQ4 在当前量子硬件上，SQD 在超分子问题上的可扩展性极限是什么？
• RQ5 在可实现的量子比特数内，量子-经典 SQD 工作流是否能够捕捉到必要的色散与动态关联？

主要发现

• 水二聚体（27-qubit）的 SQD 能量与 CASCI 接近完全一致，在平衡区域偏离 CCSD(T) 少于 1 kcal/mol。
• 甲烷二聚体（36-qubit）的 SQD 与 CASCI（16e,16o）在吸引区内的差值为 0.005 kcal/mol；全基组 CCSD/CCSD(T) 显示更强的结合，因为活性空间中缺失的动态相关。
• 54-qubit 模拟的 MQD 显示随着更大采样和活性空间扩展，精度有系统性提升；外推技术可在保持精度的同时减少所需样本。
• SQD 在所选活性空间内把非共价相互作用捕捉在与经典方法相当的水平，随着加入虚拟轨道（3s/3p，可能的 3d 声层）的增加，结果会改善。
• 该研究建立了一个量子中心化框架（QCSC/SQD），利用经典 HPC 进行子空间对角化，使用量子硬件进行采样，使得活性空间比以往在硬件上可实现的更大。