[论文解读] Accurate quantum simulation of molecular ground and excited states with a transcorrelated Hamiltonian

Ashutosh Kumar, Ayush Asthana+6 more|arXiv (Cornell University)|Jan 24, 2022

Quantum Computing Algorithms and Architecture被引用 4

一句话总结

本文提出了一种变换相关哈密顿量，结合显式相关的一体和两体幺正算符，以降低在NISQ设备上模拟分子基态和激发态的量子资源需求。通过使用最小基集即可实现高精度结果——基态精度达到cc-pVTZ水平，激发能误差降低一个数量级，该方法将CNOT门数量减少最多三个数量级，并显著减少qEOM中的测量次数，从而提升抗噪声能力并提高电路深度效率。

ABSTRACT

NISQ era devices suffer from a number of challenges like limited qubit connectivity, short coherence times and sizable gate error rates. Thus, quantum algorithms are desired that require shallow circuit depths and low qubit counts to take advantage of these devices. We attempt to realize this with the help of classical quantum chemical theories of canonical transformation and explicit correlation. In this work, compact ab initio Hamiltonians are generated classically through an approximate similarity transformation of the Hamiltonian with a) an explicitly correlated two-body unitary operator with generalized pair excitations that remove the Coulombic electron-electron singularities from the Hamiltonian and b) a unitary one-body operator to efficiently capture the orbital relaxation effects required for accurate description of the excited states. The resulting transcorelated Hamiltonians are able to describe both ground and excited states of molecular systems in a balanced manner. Using the fermionic-ADAPT-VQE method based on the unitary coupled cluster with singles and doubles (UCCSD) ansatz and only a minimal basis set (ANO-RCC-MB), we demonstrate that the transcorrelated Hamiltonians can produce ground state energies comparable to the much larger cc-pVTZ basis. This leads to a potential reduction in the number of required CNOT gates by more than three orders of magnitude for the chemical species studied in this work. Furthermore, using the qEOM formalism in conjunction with the transcorrelated Hamiltonian, we reduce the errors in excitation energies by an order of magnitude. The transcorrelated Hamiltonians developed here are Hermitian and contain only one- and two-body interaction terms and thus can be easily combined with any quantum algorithm for accurate electronic structure simulations.

研究动机与目标

• 解决在NISQ时代量子计算机上模拟分子电子结构所面临的高量子资源需求问题。
• 克服先前变换相关方法因缺少轨道弛豫和虚拟轨道关联效应而无法准确描述激发态的局限性。
• 开发一种紧凑的、从头算的哈密顿量，实现使用最小基集和浅层电路的基态与激发态的高精度模拟。
• 减少变分量子本征求解器（VQE）和方程求运动（qEOM）过程中所需的量子比特数和CNOT门数。
• 通过最小化电路深度和矩阵元测量次数，提升量子模拟中的抗噪声能力和测量效率。

提出的方法

• 对分子哈密顿量应用相似变换，使用具有广义对激发的两体幺正算符，以消除电子-电子库仑奇点。
• 引入一体幺正算符，以捕捉对精确描述激发态至关重要的轨道弛豫效应。
• 构建一个仅包含一和两体相互作用的厄米变换相关哈密顿量，兼容任何量子算法。
• 使用费米子-ADAPT-VQE方法结合UCCSD变分态和最小ANO-RCC-MB基集，计算基态能量。
• 在变换相关哈密顿量上实现qEOM形式化，以计算激发能并降低误差。
• 利用先前工作的约旦-冯·诺依曼映射和电路设计，估算量子资源需求，重点关注CNOT门数量和测量规模。

实验结果

研究问题

• RQ1 通过规范变换构建的变换相关哈密顿量，是否能在仅使用最小基集的情况下，实现与cc-pVTZ基集相当的基态能量？
• RQ2 通过一体幺正算符引入轨道弛豫效应，是否能提高激发态性质（如激发能）的计算精度？
• RQ3 变换相关哈密顿量在VQE和qEOM工作流中，能在多大程度上减少CNOT门数和测量资源？
• RQ4 新提出的变换相关形式化在平衡基态与激发态精度方面表现如何，是否克服了先前显式相关方法的局限性？
• RQ5 所得到的哈密顿量是否能在显著降低电路深度和量子比特数的同时保持精度，以适配NISQ设备？

主要发现

• 该变换相关哈密顿量即使在使用最小ANO-RCC-MB基集时，也能实现与cc-pVTZ基集相当的基态能量。
• 与标准哈密顿量相比，该方法将激发能误差降低了超过一个数量级。
• 与cc-pVTZ基集相比，使用ANO-RCC-MB基集进行基态模拟时，CNOT门数量减少了三个多数量级。
• 由于量子比特数减少，NH₃的qEOM过程中每个矩阵元的测量次数减少了约10,000倍。
• 所得哈密顿量保持厄米性，且仅包含一和两体项，可兼容现有量子算法。
• 该方法通过实现浅层电路和更低的门错误率，增强了NISQ设备上的抗噪声能力。