[论文解读] Active Dipolar Colloids in Three Dimensions: Strings, Sheets, Labyrinthine Textures and Crystals

Nariaki Sakaï, C. Patrick Royall|arXiv (Cornell University)|Oct 8, 2020

Micro and Nano Robotics被引用 6

一句话总结

本研究通过实验研究了在交流电场作用下的三维主动偶极胶体，揭示了其出人意料的对称性破缺，形成动态起伏的二维片层结构，并进一步演化为动态的迷宫相。与被动系统不同，活性、位阻和偶极相互作用之间的竞争导致非单调的动力学行为以及结晶诱导的加速，挑战了传统活性物质相行为的预期。

ABSTRACT

Active matter exhibits striking behaviour reminiscent of living matter and molecular fluids, and has promising applications in drug delivery or mixing at the micron scale. Active colloidal systems provide important models with simple and controllable interactions amenable to theory and computer simulation. Experimental work is dominated by (quasi) two--dimensional (2d) systems at relatively low concentration, and rather less is known of the 3d case at concentrations pertinent to motility induced phase separation or to mimic morphogenesis. Here we investigate a 3d experimental system of active colloids in a dense suspension up to volume fractions of 0.5. The particles in our system are self-propelled in the lateral plane under an AC electric field. The field in addition induces an electric dipole, and the competition between activity and both steric and dipolar interactions gives rise to phase behaviour ranging from an active gas to a dynamic labyrinthine phase as well as dense tetragonal and hexagonal crystals. Intermediate volume fractions are characterised by two--dimensional sheets with large fluctuations reminiscent of active membranes. These active sheets break symmetry in a direction perpendicular to the applied field. Moreover, the relationship between electric field and the particle dynamics depends in a complex and unexpected manner upon the position in the state diagram.

研究动机与目标

• 探索高体积分数（最高φ = 0.5）下三维主动胶体悬浮液的相行为，其中自驱动诱导相分离（MIPS）与偶极相互作用共存。
• 研究三维空间中活性与偶极相互作用的竞争机制，尤其与已知的二维或被动系统进行对比。
• 识别新型涌现结构，如波动的二维片层和连通的迷宫状网络，这些结构在被动系统或二维主动系统中均未被观察到。
• 考察粒子动力学对电场强度和体积分数的非平凡依赖关系，特别是结晶导致的反直觉加速现象。
• 建立一个用于研究主动膜状涨落与动态网络形成的模型系统，相关研究对生物形态发生与活性材料具有重要意义。

提出的方法

• 利用共聚焦显微镜成像自驱动胶体粒子在高密度、准三维几何结构中的三维悬浮液，控制体积分数最高达0.5。
• 施加交流电场，诱导粒子在横向产生自驱动运动（活性），并在电场方向（z轴）产生永久偶极矩，从而实现偶极相互作用。
• 通过长时间观测测量粒子动力学与结构演化，绘制不同电场强度与体积分数下的状态图。
• 通过空间关联函数与动态异质性度量分析结构基元，如链状结构、片层结构与迷宫状网络。
• 将观测到的相行为与MIPS及被动偶极系统理论预测进行比较，识别由主动力引起的偏差。
• 通过均方位移（MSD）分析量化输运动力学，检测亚扩散行为及电场依赖性的非单调性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在三维空间中，偶极相互作用与主动运动的相互作用如何导致超越二维或被动系统中所见的新型自组织结构？
• RQ2 在三维悬浮液中，为何会形成波动的二维片层结构？这些结构如何在垂直于电场方向上实现对称性破缺？
• RQ3 为何系统表现出非单调动力学行为——特别是，为何结晶会导致粒子动力学反而加快，尽管密度增加？
• RQ4 电场如何在不同相态中差异化地影响粒子动力学？尽管电场同时增强活性与偶极结合力。
• RQ5 迷宫相是否可被归类为具有主动重构能力的动态连通网络？其与细胞骨架类活性物质相比有何异同？

主要发现

• 在中等体积分数下，尽管存在三维受限条件，由于垂直于外加电场方向的平面内对称性破缺，系统形成波动的二维片层结构。
• 在更高体积分数下，这些片层连通形成动态迷宫相，其特征为持续的断裂、重新连接以及分支间的粒子交换。
• 迷宫相表现出亚扩散动力学，其黏度高于四角晶相，尽管其体积分数更低且结构更开放。
• 结晶过程导致粒子动力学出现反直觉的加速，与高密度相通常预期的减缓行为相悖。
• 电场抑制迷宫相的动力学，但增强其他相的动力学，表明在状态图的不同区域，活性主导作用相对于偶极结合力具有场依赖性。
• 偶极相互作用能始终是所有电场强度下的主导能量尺度，但动力学响应与电场强度之间并非单调关系，揭示了活性与相互作用之间复杂的耦合行为。