[论文解读] Adaptive Catalyst Discovery Using Multicriteria Bayesian Optimization with Representation Learning

Jie Chen, Pengfei Ou+5 more|arXiv (Cornell University)|Apr 18, 2024

Machine Learning in Materials Science被引用 4

一句话总结

本文提出了一种结合不确定性感知表征学习的多准则贝叶斯优化框架，以加速高通量催化剂的发现。通过将密度泛函理论（DFT）与一种新型原子神经网络（UPNet）相结合，实现自动化特征提取与不确定性量化，该方法将所需的DFT计算量减少了10倍，同时保持了高预测精度，并实现了可解释的多目标优化，适用于CO2还原反应。

ABSTRACT

High-performance catalysts are crucial for sustainable energy conversion and human health. However, the discovery of catalysts faces challenges due to the absence of efficient approaches to navigating vast and high-dimensional structure and composition spaces. In this study, we propose a high-throughput computational catalyst screening approach integrating density functional theory (DFT) and Bayesian Optimization (BO). Within the BO framework, we propose an uncertainty-aware atomistic machine learning model, UPNet, which enables automated representation learning directly from high-dimensional catalyst structures and achieves principled uncertainty quantification. Utilizing a constrained expected improvement acquisition function, our BO framework simultaneously considers multiple evaluation criteria. Using the proposed methods, we explore catalyst discovery for the CO2 reduction reaction. The results demonstrate that our approach achieves high prediction accuracy, facilitates interpretable feature extraction, and enables multicriteria design optimization, leading to significant reduction of computing power and time (10x reduction of required DFT calculations) in high-performance catalyst discovery.

研究动机与目标

• 解决在高通量筛选中探索庞大、高维催化剂组成与结构空间的挑战。
• 开发一种表征学习模型，能够自动从复杂催化剂结构中提取有意义的特征，而无需人工描述符工程。
• 通过同时考虑活性、选择性和稳定性等多重性能指标，实现在催化剂发现中的多准则优化。
• 通过具有不确定性感知获取函数的自适应贝叶斯优化框架，降低基于DFT的催化剂筛选的计算成本与时间。

提出的方法

• 提出UPNet，一种深度学习模型，利用图神经网络架构直接从原子尺度催化剂结构中执行不确定性感知的表征学习。
• 在贝叶斯优化中采用约束期望改进（CEI）获取函数，以在多个评估标准之间平衡探索与利用。
• 将密度泛函理论（DFT）计算作为催化剂性能的基准评估，集成到顺序优化循环中。
• 通过在大量催化剂结构上进行自监督预训练，提升泛化能力，并减少下游优化对数据量的需求。
• 在UPNet中应用不确定性量化，以指导主动学习，优先选择不确定性较高的区域进行DFT评估。
• 将整个流程集成到闭环系统中，迭代选择有前景的候选材料进行DFT验证，从而最小化总计算成本。

实验结果

研究问题

• RQ1 从原子结构中进行不确定性感知的表征学习，是否能提升在高维空间中催化剂性质预测的准确性和效率？
• RQ2 多准则贝叶斯优化框架在催化剂设计中，能否有效平衡活性、选择性和稳定性等相互竞争的目标？
• RQ3 表征学习在催化剂发现中，能在多大程度上减少所需的DFT计算次数，同时保持预测保真度？
• RQ4 所提出的框架是否能够实现可解释的特征提取，揭示催化剂材料中具有意义的构效关系？

主要发现

• 与传统筛选方法相比，所提出的方法将所需DFT计算量减少了10倍，显著加速了发现过程。
• UPNet在估算催化剂性质方面实现了高预测精度，其不确定性估计能可靠地指导信息性候选材料的选择，用于DFT评估。
• 该框架成功识别出在多个标准下表现优异的催化剂候选材料，包括过电位和法拉第效率，适用于CO2还原反应。
• 可解释的特征提取揭示了与催化性能相关的有意义的原子尺度描述符，增强了对构效关系的科学理解。
• 约束期望改进获取函数实现了有效的多目标优化，平衡了不同性能指标之间的权衡。
• 该方法在多种催化剂组成中表现出鲁棒性与泛化能力，验证了其在复杂材料发现问题中的适用性。