[论文解读] Adiabatic spin dynamics and effective exchange interactions from constrained tight-binding electronic structure theory: Beyond the Heisenberg regime

Simon Streib, Ramon Cardias+7 more|arXiv (Cornell University)|Mar 22, 2022

Magnetic properties of thin films参考文献 57被引用 9

一句话总结

本文提出了一种约束性紧束缚框架，用于绝热自旋动力学，能够描述超越海森伯模型的非共线磁性动力学。该方法验证了能量守恒，但揭示了当磁矩长度变化时自旋角动量不守恒。同时提出基于曲率张量的方法，以提取有效双自旋交换相互作用，结果表明在非共线态中存在强烈的涨落，且多体自旋相互作用导致双自旋模型存在局限性。

ABSTRACT

We consider an implementation of the adiabatic spin dynamics approach in a tight-binding description of the electronic structure. The adiabatic approximation for spin-degrees of freedom assumes that the faster electronic degrees of freedom are always in a quasi-equilibrium state, which significantly reduces the numerical complexity in comparison to the full electron dynamics. Non-collinear magnetic configurations are stabilized by a constraining field, which allows to directly obtain the effective magnetic field from the negative of the constraining field. While the dynamics are shown to conserve energy, we demonstrate that adiabatic spin dynamics does not conserve the total spin angular momentum when the lengths of the magnetic moments are allowed to change, which is confirmed by numerical simulations. Furthermore, we develop a method to extract an effective two-spin exchange interaction from the energy curvature tensor of non-collinear states, which we calculate at each time step of the numerical simulations. We demonstrate the effect of non-collinearity on this effective exchange and limitations due to multi-spin interactions in strongly non-collinear configurations beyond the regime where the Heisenberg model is valid. The relevance of the results are discussed with respect to experimental pump-probe experiments that follow the ultra-fast dynamics of magnetism.

研究动机与目标

• 开发一种基于约束紧束缚理论的自洽绝热自旋动力学方法，用于非共线磁性体系。
• 研究在磁矩长度不固定的情况下，绝热自旋动力学中能量与角动量守恒定律的表现。
• 推导并验证一种从能量曲率张量中提取有效双自旋交换相互作用的方法，适用于非共线构型。
• 评估双自旋交换模型在强非共线区域的有效性，特别是在超快退磁化与高温动力学背景下的适用性。
• 与无序局域磁矩（DLM）方法进行比较，突出多体自旋相互作用对海森伯模型的限制作用。

提出的方法

• 采用约束紧束缚电子结构理论，并引入约束场以稳定非共线磁性构型。
• 应用绝热近似，假设电子自由度在自旋动力学过程中保持准平衡态。
• 通过约束场强制实现非共线态，将有效磁场定义为电子能量对自旋方向的负梯度。
• 在每个时间步计算能量曲率张量 Jαβij，通过各向同性双自旋模型拟合提取有效交换相互作用 Jij。
• 在自旋动力学模拟中引入经验的吉尔伯特阻尼项，以模拟系统弛豫至基态的过程。
• 在 Fe、Co 和 Ni 双原子及自旋链体系上验证了该方法，结果与标准海森伯模型预期进行对比。

实验结果

研究问题

• RQ1 当磁矩长度允许变化时，绝热自旋动力学是否守恒总自旋角动量？
• RQ2 在强非共线构型中，超出海森伯模型区域的有效双自旋交换相互作用 Jij 如何演化？
• RQ3 多体自旋相互作用在多大程度上使双自旋交换模型在非共线磁性体系中失效？
• RQ4 Jij 的涨落如何影响自旋动力学模拟中临界温度预测的可靠性？
• RQ5 能量曲率张量能否可靠地用于提取非共线态下的有意义有效交换相互作用？

主要发现

• 绝热自旋动力学模拟中能量守恒，这与理论构型一致。
• 当磁矩长度变化时，总自旋角动量不守恒，该结论通过解析与数值计算均得到证实。
• 在初始随机非共线构型中，平均最近邻交换相互作用相比基态增加了约 10%。
• 单个交换相互作用表现出强烈涨落，表明存在显著的非海森伯行为，且双自旋模型在非共线区域存在明显局限性。
• 数值计算表明，多体自旋相互作用限制了双自旋交换模型在强非共线构型中的可靠性。
• 基于曲率张量的方法可稳健提取有效 Jij，但无法捕捉完整的非局域或多体效应，凸显了超越海森伯模型的必要性。