[论文解读] AdsorbFlow: energy-conditioned flow matching enables fast and realistic adsorbate placement

Jiangjie Qiu, Wentao Li+3 more|arXiv (Cornell University)|Feb 22, 2026

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一句话总结

AdsorbFlow 通过能量条件化的确定性流匹配在表面放置吸附体，达到经DFT验证的最优吸附极小值，仅需5步生成，远超扩散与蛮力基线。具备对分布外系统的泛化能力，并支持不同的等变骨干。

ABSTRACT

Identifying low-energy adsorption geometries on catalytic surfaces is a practical bottleneck for computational heterogeneous catalysis: the difficulty lies not only in the cost of density functional theory (DFT) but in proposing initial placements that relax into the correct energy basins. Conditional denoising diffusion has improved success rates, yet requires $\sim$100 iterative steps per sample. Here we introduce AdsorbFlow, a deterministic generative model that learns an energy-conditioned vector field on the rigid-body configuration space of adsorbate translation and rotation via conditional flow matching. Energy information enters through classifier-free guidance conditioning -- not energy-gradient guidance -- and sampling reduces to integrating an ODE in as few as 5 steps. On OC20-Dense with full DFT single-point verification, AdsorbFlow with an EquiformerV2 backbone achieves 61.4% SR@10 and 34.1% SR@1 -- surpassing AdsorbDiff (31.8% SR@1, 41.0% SR@10) at every evaluation level and AdsorbML (47.7% SR@10) -- while using 20 times fewer generative steps and achieving the lowest anomaly rate among generative methods (6.8%). On 50 out-of-distribution systems, AdsorbFlow retains 58.0% SR@10 with a MLFF-to-DFT gap of only 4~percentage points. These results establish that deterministic transport is both faster and more accurate than stochastic denoising for adsorbate placement.

研究动机与目标

• 解决计算催化中定位低能量吸附几何构型的瓶颈。
• 开发确定性、能量条件化的传输模型，取代用于吸附体放置的随机扩散。
• 利用无分类器引导的方式在不需要能量梯度引导的前提下对相对能量进行条件化。
• 展示骨干网络无关设计，配备有原理化的旋转头用于 SE(3) 等变网络。
• 在 OC20-Dense 上进行 DFT 验证的评估，并评估对分布外的泛化。

提出的方法

• 将吸附体–基板系统建模为刚体，在二维圆环上进行面内平移 t 与 SO(3) 旋转 R 的组合，在两轮拓扑空间与 SO(3) 上进行。
• 通过带条件的流匹配与整流流轨迹，在配置流形上学习一个时变向量场 v_theta(x, t | c)。
• 通过分类器无引导的方式将能量条件 E_rel 纳入模型，在训练阶段随机丢弃能量条件，在推理阶段以引导权重 w 将条件/无条件预测结合。
• 用 x0 为放松极小值、x1 为扰动放置的配对进行训练，采用对旋转的测地线插值和对平移的线性插值。
• 通过对时间向后积分的常微分方程进行采样（K 步，默认5步），从随机噪声开始，然后使用 MLFF 放松生成的放置并通过 DFT 进行验证。

Figure 1: AdsorbFlow overview. Training: A linear interpolant connects the relaxed pose $x_{0}$ (at $t{=}0$ ) to noise $x_{1}$ (at $t{=}1$ ), and a symmetry-aware E(3)-equivariant network predicts the velocity field. Sampling: Starting from initial noise $x_{1}$ at $t{=}1$ , we integrate the ODE bac

实验结果

研究问题

• RQ1 能量条件化的确定性传输是否能在 OC20-Dense 中优于随机扩散用于吸附体放置？
• RQ2 骨干网络表达能力（EquiformerV2 与 PaiNN）如何与 CFG 指引相互作用以影响采样和准确性？
• RQ3 相较于先前方法，使用5步生成对经DFT验证的成功率、异常率及OOD泛化的影响如何？
• RQ4 在ID和OOD数据中，MLFF 基于预筛选的候选排序对后续DFT验证的可靠性有多大帮助？
• RQ5 旋转头设计如何影响 SE(3) 等变性以及在不同骨干网络上的放置质量？

主要发现

• 使用 EquiformerV2 骨干的 AdsorbFlow 在 OC20-Dense 上实现 5 步时的 34.1% SR@1 与 61.4% SR@10，超过 AdsorbDiff 与 AdsorbML 于各水平。
• 在5步条件下，AdsorbFlow 相比扩散基线在骨干评估次数上减少约20倍，同时保持更高的准确性。
• 在ID上，MLFF→DFT 的差距在 SR@10 时对 EqV2 为 11.3 个百分点、对 PaiNN 为 15.9 个百分点；在OOD 上，这些差距分别缩小至 4.0 与 2.0 个百分点。
• AdsorbFlow 在一个50系统的OOD分割上保持 58.0% SR@10，MLFF→DFT 的差距对 EqV2 为 4.0 个百分点、对 PaiNN 为 2.0 个百分点，表明强泛化能力。
• 在 k=10 时，ID 的异常率为 EqV2 6.8%、PaiNN 13.6%，展示了跨种子多样且合理的放置。