[论文解读] Aging, Fragility and Reversibility Window in Bulk Alloy Glasses

S. Chakravarty, Daniel G. Georgiev+2 more|ArXiv.org|Aug 1, 2003

Material Science and Thermodynamics参考文献 29被引用 29

一句话总结

本研究在PxGeSe三元块体玻璃合金的狭窄成分窗口（0.09 < x < 0.145）中识别出非可逆焓松弛（ΔHnr）达到全局最小值且接近零，表明具有热可逆性且无老化现象。在此可逆窗口内，玻璃表现出类似于蛋白质在转变态下的行为，暗示其结构具有自组织特性，从而抑制老化，并将脆性与可逆动力学联系起来。

ABSTRACT

Non-reversing relaxation enthalpies (DHnr) at glass transitions Tg(x) in the PxGexSe1-2x ternary display a wide, sharp and deep global minimum (~0) in the 0.09 &lt; x &lt; 0.145 range, within which Tg becomes thermally reversing. In the reversibility window these glasses are found not to age, in contrast to aging observed for fragile glass compositions outside the window. Thermal reversibility and lack of aging are paradigms that molecular glasses in the window share with proteins in transition states, which result from structural self-organization in both systems. In proteins the self-organized structures appear to be at places where life sustaining repeating foldings and unfoldings occur.

研究动机与目标

• 研究块体金属玻璃形成合金中老化、脆性与热可逆性之间的关系。
• 确定是否存在一个成分范围，使玻璃转变行为变为热可逆且无老化。
• 探讨玻璃中结构自组织与蛋白质中类似现象之间的关联。
• 通过测量不同成分下的非可逆焓松弛（ΔHnr）来量化其变化，以识别关键的可逆性窗口。

提出的方法

• 在PxGeSe三元玻璃系列中，测量不同成分下玻璃化转变温度（Tg(x)）处的非可逆焓松弛（ΔHnr）。
• 系统性地改变该体系中磷含量（x），以绘制ΔHnr的成分依赖关系。
• 通过识别ΔHnr的全局最小值，定义无老化现象的可逆性窗口。
• 将可逆性窗口内玻璃的动力学行为与窗口外的脆性玻璃成分进行比较。
• 利用差示扫描量热法（DSC）评估热可逆性及焓松弛行为。
• 通过无老化现象及最小ΔHnr的特征，推断结构自组织效应的存在。

实验结果

研究问题

• RQ1 在块体合金玻璃中是否存在一个特定的成分窗口，使老化现象消失且实现热可逆性？
• RQ2 该体系中玻璃的脆性与老化现象的有无之间存在何种关系？
• RQ3 玻璃中的结构自组织与蛋白质中类似现象之间存在何种联系？
• RQ4 为何在狭窄的成分范围内，非可逆焓松弛（ΔHnr）被最小化至接近零？

主要发现

• 在PxGeSe玻璃的成分范围0.09 < x < 0.145内，观察到非可逆焓松弛（ΔHnr ≈ 0）的全局最小值。
• 在此范围内，玻璃化转变表现出热可逆性，表明无老化效应。
• 在此窗口之外的玻璃表现出显著的老化现象，与脆性行为一致。
• 可逆性窗口与结构自组织相关，其行为类似于蛋白质在折叠转变过程中的表现。
• 窗口内无老化现象表明不可逆结构松弛过程受到抑制。
• 研究结果表明，低脆性、热可逆性与自组织结构状态在玻璃和生物分子中存在根本性关联。