[论文解读] All-electron study of InAs and GaAs wurtzite: structural and electronic properties

Zeila Zanolli, Ulf von Barth|arXiv (Cornell University)|Oct 3, 2006

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一句话总结

本研究首次采用全电子密度泛函理论（DFT）方法，结合局域密度近似（LDA）下的全势线性化扩充平面波（LAPW）方法，对纤锌矿相InAs和GaAs进行了研究。结果表明，纤锌矿相的c/a比略大于理想值，u/c比略小于理想值。尽管全电子方法预测纤锌矿InAs的平衡体积较小、结合能较高，相较于闪锌矿相，但能量差仅为约3 meV，低于标准DFT代码约30 meV的数值精度，因此无法对稳定性做出明确判断。

ABSTRACT

The structural and electronic properties of the wurtzite phase of the InAs and GaAs compounds are, for the first time, studied within the framework of Density Functional Theory (DFT). We used the full-potential linearized augmented plane wave (LAPW) method and the local density approximation (LDA) for exchange and correlation and compared the results to the corresponding pseudopotential calculations. From the structural optimization of the wurtzite polymorph of InAs we found that the c/a ratio is somewhat greater than the ideal one and that the internal parameter u/c has a value slightly smaller than the ideal one. In the all-electron approach the wurtzite polymorph has a smaller equilibrium volume per InAs pair and a higher binding energy when compared to the zinc-blende phase whereas the situation is reversed in the pseudo treatment. The energy differences are, however, smaller than the accuracy of standard density-functional codes (~30 meV) and a theoretical prediction of the relative stability of the two phases cannot be made. In order to investigate the possibility of using an LDA calculation as a starting point for many-body calculations of excitations properties, we here also present the band-structures of these materials. The bands are calculated with and without relativistic effects. In InAs we find that the energy gaps of both polymorphs are positive when obtained from a non-relativistic calculation and negative otherwise. For both semiconductors, we determine the spin-orbit splittings for the zinc-blende and the wurtzite phases as well as the crystal-field splittings for the new wurtzite polymorphs.

研究动机与目标

• 研究纤锌矿相InAs和GaAs的结构与电子性质，这些是此前尚未通过实验研究的亚稳相。
• 通过采用全电子计算与全势LAPW方法，解决以往基于赝势的研究中的不一致之处。
• 通过基准带结构，评估LDA作为多体GW计算激发态性质起点的可靠性。
• 计算纤锌矿相的自旋-轨道耦合与晶体场分裂，这对解释纳米线中的光学与电子学测量至关重要。

提出的方法

• 采用全电子全势线性化扩充平面波（LAPW）方法，实现精确的电子结构计算。
• 采用局域密度近似（LDA）处理交换关联作用，同时将标量相对论修正与自旋-轨道耦合作为修正项。
• 对InAs的闪锌矿相与纤锌矿相均进行了结构优化，比较了平衡晶格参数与结合能。
• 采用非相对论、标量相对论及自旋-轨道耦合近似计算带结构，以评估相对论效应的影响。
• 为提高与实验数据的可比性，采用透射电镜（TEM）测量得到的GaAs实验晶格常数。
• 从带结构中计算了能隙、自旋-轨道分裂与晶体场分裂，涵盖两种晶型。

实验结果

研究问题

• RQ1 纤锌矿InAs与GaAs的平衡结构参数（c/a比、u/c）是多少？与理想值相比有何偏离？
• RQ2 对于InAs，闪锌矿相与纤锌矿相中哪一相更稳定？该能量差是否能在标准DFT精度范围内分辨？
• RQ3 相对论效应，特别是自旋-轨道耦合，如何影响纤锌矿InAs与GaAs的带结构与带隙？
• RQ4 LDA带结构在多大程度上可作为GW计算激发态性质的可靠起点？
• RQ5 纤锌矿相中的自旋-轨道分裂与晶体场分裂是多少？与实验值相比如何？

主要发现

• 纤锌矿InAs的c/a比略大于理想值8/3，内部参数u/c略小于理想值0.375。
• 全电子方法预测纤锌矿InAs的平衡体积小于闪锌矿相，结合能更高，但能量差仅为约3 meV，低于标准DFT代码约30 meV的数值精度，因此无法明确判断稳定性。
• 对于InAs，非相对论LDA计算得到正带隙，但引入自旋-轨道耦合后带隙变为负值，表明预测为零带隙半导体。
• 在GaAs中，标量相对论LDA计算正确预测了半导体带隙（无自旋-轨道耦合时为327 meV，有自旋-轨道耦合时为211 meV），但显著低于实验值（1.629 eV）。
• GaAs的自旋-轨道分裂计算值为339 meV（闪锌矿相）与340 meV（纤锌矿相），与实验值良好一致。
• 纤锌矿GaAs的晶体场分裂计算值为79 meV，该值在理解纤锌矿纳米线的能带结构中具有重要意义。