[论文解读] AlphaCrystal: Contact map based crystal structure prediction using deep learning

Jianjun Hu, Yong Zhao+5 more|arXiv (Cornell University)|Feb 2, 2021

Machine Learning in Materials Science参考文献 43被引用 9

一句话总结

AlphaCrystal 是一种深度学习框架，通过首先使用深度残差神经网络从化学组成预测原子接触图，再利用遗传算法重构三维晶体结构，从而预测无机材料的晶体结构。该方法在预测多样化材料的基态类似结构方面表现出高精度，显著加速了晶体结构预测过程，并实现了对从头算方法的有效初始种子生成。

ABSTRACT

Crystal structure prediction is one of the major unsolved problems in materials science. Traditionally, this problem is formulated as a global optimization problem for which global search algorithms are combined with first principle free energy calculations to predict the ground-state crystal structure given only a material composition or a chemical system. These ab initio algorithms usually cannot exploit a large amount of implicit physicochemical rules or geometric constraints (deep knowledge) of atom configurations embodied in a large number of known crystal structures. Inspired by the deep learning enabled breakthrough in protein structure prediction, herein we propose AlphaCrystal, a crystal structure prediction algorithm that combines a deep residual neural network model that learns deep knowledge to guide predicting the atomic contact map of a target crystal material followed by reconstructing its 3D crystal structure using genetic algorithms. Based on the experiments of a selected set of benchmark crystal materials, we show that our AlphaCrystal algorithm can predict structures close to the ground truth structures. It can also speed up the crystal structure prediction process by predicting and exploiting the predicted contact map so that it has the potential to handle relatively large systems. We believe that our deep learning based ab initio crystal structure prediction method that learns from existing material structures can be used to scale up current crystal structure prediction practice. To our knowledge, AlphaCrystal is the first neural network based algorithm for crystal structure contact map prediction and the first method for directly reconstructing crystal structures from materials composition, which can be further optimized by DFT calculations.

研究动机与目标

• 为材料科学中长期存在的从头算晶体结构预测（CSP）速度慢、计算成本高的挑战提供解决方案。
• 利用深度学习从已知晶体结构中提取隐藏的物理与几何模式，以提升预测效率。
• 开发基于接触图的方法，减少在结构搜索过程中对昂贵的密度泛函理论（DFT）计算的依赖。
• 通过提供后续DFT优化的准确初始猜测，实现在新稳定材料上的高通量发现。
• 证明接触图预测可作为晶体结构重构的知识引导先验。

提出的方法

• 训练一个深度残差神经网络，仅从化学组成和空间群预测原子接触图，学习复杂的键合与几何关系。
• 将预测的接触图用作遗传算法中的适应度目标，以优化原子位置并生成三维晶体结构。
• 基于目标空间群和化学组成，使用 MLatticeABC 算法预测晶格常数。
• 利用图神经网络模型估算候选结构的生成能，以对结构进行排序并选择最稳定的构型。
• 对预测的前7个结构应用DFT几何优化和声子计算，以验证其热力学与动力学稳定性。
• 通过训练数据的Y-随机化（y-scrambling）进行消融实验，确认模型学习的是真实物理模式而非虚假相关性。

实验结果

研究问题

• RQ1 仅从化学组成和空间群出发，深度学习模型能否准确预测原子接触图？
• RQ2 与传统从头算方法相比，接触图预测能否显著提升晶体结构预测的效率与准确性？
• RQ3 通过数据随机化（Y-随机化）验证，模型性能在多大程度上依赖于训练数据中的真实物理模式？
• RQ4 预测的结构能否作为DFT优化的有效初始种子，从而减少所需DFT计算的次数？
• RQ5 该方法在具有不同空间群和化学计量比的多样化材料上泛化能力如何？

主要发现

• AlphaCrystal 成功预测了20种基准材料的晶体结构，其结果接近真实结构，表现出高重构精度。
• 当在Y-随机化数据上进行训练时，接触图预测性能显著下降，证实模型学习的是真实物理模式。
• 在预测的前7个结构中，有一个（Li3MnS4）在DFT计算中被证实为动力学稳定，无虚频声子模式。
• 预测结构的生成能处于合理范围内，其中Li3LaS4的生成能最有利，为-0.991 eV/atom。
• 该方法显著缩小了后续DFT优化的搜索空间，实现了更高效的结构优化，减少了昂贵计算的次数。
• 该方法在多种空间群中均实现了稳定预测，包括立方相（如Pm-3m）、菱形相（如R-3m）和六方相（如P63/mmc）结构。