[论文解读] Altermagnetic lifting of Kramers spin degeneracy

Juraj Krempaský, Libor Šmejkal+21 more|arXiv (Cornell University)|Aug 21, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用 6

一句话总结

该论文通过自旋和角度分辨光电子能谱（SARPES）以及从头算计算，实验验证了反磁性MnTe在不破坏时间反演对称性或空间反演对称性的情况下，能够实现Kramers自旋简并性的分裂。关键发现是，一种由旋转对称性保护的强且类似铁磁性的自旋分裂，揭示了中心对称材料中自旋分裂的新机制。

ABSTRACT

Lifted Kramers spin-degeneracy has been among the central topics of condensed-matter physics since the dawn of the band theory of solids. It underpins established practical applications as well as current frontier research, ranging from magnetic-memory technology to topological quantum matter. Traditionally, lifted Kramers spin-degeneracy has been considered to originate from two possible internal symmetry-breaking mechanisms. The first one refers to time-reversal symmetry breaking by magnetization of ferromagnets, and tends to be strong due to the non-relativistic exchange-coupling origin. The second mechanism applies to crystals with broken inversion symmetry, and tends to be comparatively weaker as it originates from the relativistic spin-orbit coupling. A recent theory work based on spin-symmetry classification has identified an unconventional magnetic phase, dubbed altermagnetic, that allows for lifting the Kramers spin degeneracy without net magnetization and inversion-symmetry breaking. Here we provide the confirmation using photoemission spectroscopy and ab initio calculations. We identify two distinct unconventional mechanisms of lifted Kramers spin degeneracy generated by the altermagnetic phase of centrosymmetric MnTe with vanishing net magnetization. Our observation of the altermagnetic lifting of the Kramers spin degeneracy can have broad consequences in magnetism. It motivates exploration and exploitation of the unconventional nature of this magnetic phase in an extended family of materials, ranging from insulators and semiconductors to metals and superconductors, that have been either identified recently or perceived for many decades as conventional antiferromagnets.

研究动机与目标

• 通过实验验证在不具有净磁化或空间反演对称性破缺的反磁性材料中，Kramers自旋简并性分裂的理论预测。
• 基于时间反演对称性或空间反演对称性破缺，区分反磁性自旋分裂与传统机制的差异。
• 确立旋转对称性在中心对称晶体中实现自旋分裂中的作用。
• 探讨反磁性对拓扑量子物质和自旋电子学应用的影响。
• 利用高分辨率光电子能谱对MnTe的三维电子结构进行全面表征。

提出的方法

• 在21 K下，对原位解理的MnTe(001)单晶样品在24 eV光子能量下进行自旋和角度分辨光电子能谱（SARPES）测量，以探测自旋极化的能带结构。
• 在ADRESS光束线的350–700 eV光子能量范围内进行软X射线角度分辨光电子能谱（SX-ARPES）测量，以实现高动量分辨率的三维电子结构探测。
• 基于密度泛函理论（DFT），采用自旋轨道耦合和Hubbard U（PBE+SOC+U）方法，在VASP和SPRKKR中进行电子结构和光电子强度模拟。
• 在SPRKKR中采用光电子发射的一步模型与自旋密度矩阵公式，模拟SARPES谱并提取自旋极化度。
• 通过X射线衍射（XRD）测定晶格参数，以确保DFT计算的准确性。
• 通过减去角度积分的光电子强度，提升谱图的相干性，并利用运动学公式将光电子动能和发射角转换为结合能和动量空间。

实验结果

研究问题

• RQ1 在中心对称的MnTe中，反磁性序是否能在不破坏时间反演对称性或空间反演对称性的情况下，实现Kramers自旋简并性的分裂？
• RQ2 MnTe中观测到的自旋分裂的起源是什么？它与依赖磁化或自旋轨道耦合的传统机制有何不同？
• RQ3 MnTe中的自旋分裂是否受到旋转对称性的保护？这一特性如何将其与传统反铁磁体区分开来？
• RQ4 从头算计算在多大程度上能够再现实验测得的SARPES和SX-ARPES数据的能带色散和自旋极化特性？
• RQ5 反磁性能否作为传统反铁磁材料中实现自旋分裂的新平台？

主要发现

• 实验SARPES数据显示，MnTe的价带存在明显的自旋分裂，分裂能量在费米能级附近可达约100 meV，证实了Kramers简并性的解除。
• 自旋分裂在无净磁化和无空间反演对称性破缺的条件下被观测到，证实了反磁性机制是其起源。
• SX-ARPES测量揭示了具有高动量分辨率的清晰三维电子结构，实现了对能带色散和自旋纹理的精确映射。
• 采用SPRKKR和VASP的PBE+SOC+U（U = 4.80 eV，J = 0.80 eV）从头算计算，成功再现了实验测得的能带结构和自旋极化，验证了理论模型的可靠性。
• 自旋分裂归因于连接相反自旋亚晶格的旋转对称性，该对称性保护了反铁磁序，同时实现了强自旋分裂，其机制与传统铁磁或反铁磁机制截然不同。
• 结果表明，反磁性为在中心对称材料中实现自旋分裂提供了新途径，对拓扑材料和自旋电子学具有重要意义。