[论文解读] Ambient Pressure Structural Quantum Critical Point in the Phase Diagram of (Ca$_x$Sr$_{1-x}$)$_3$Rh$_4$Sn$_{13}$

Swee K. Goh, D. A. Tompsett+6 more|arXiv (Cornell University)|Sep 8, 2014

Rare-earth and actinide compounds被引用 6

一句话总结

本研究在常压下通过钙掺杂产生的化学压力，在 (Ca$_x$Sr$_{1-x}$)$_3$Rh$_4$Sn_{13} 中识别出一个结构量子临界点（QCP），当 $x = 0.9$ 时，第二阶结构相变温度 $T^*$ 被调制至绝对零度，揭示了以 QCP 为中心的宽广超导穹顶，且晶格动力学计算证实了在临界组成下存在软声子模。

ABSTRACT

The quasi-skutterudite superconductor Sr$_3$Rh$_4$Sn$_{13}$ features a pronounced anomaly in electrical resistivity at $T^*\sim$138 K. We show that the anomaly is caused by a second-order structural transition, which can be tuned to 0 K by applying physical pressure and chemical pressure via the substitution of Ca for Sr. A broad superconducting dome is centred around the structural quantum critical point. Detailed analysis of the tuning parameter dependence of $T^*$ as well as insights from lattice dynamics calculations strongly support the existence of a structural quantum critical point at ambient pressure when the fraction of Ca is 0.9 (i.e., $x_c=0.9$). This establishes (Ca$_x$Sr$_{1-x}$)$_3$Rh$_4$Sn$_{13}$ series as an important system for exploring the physics of structural quantum criticality without the need of applying high pressures.

研究动机与目标

• 确定 (Ca$_x$Sr$_{1-x}$)$_3$Rh$_4$Sn_{13} 在常压下是否存在结构量子临界点（QCP）。
• 研究通过钙掺杂（化学压力）和物理压力调节结构相变温度 $T^*$ 的方法。
• 探讨在无高压约束条件下，结构量子临界性与超导性之间的相互作用。
• 通过晶格动力学计算和热力学测量验证 QCP 的存在。

提出的方法

• 利用锡助熔法合成 (Ca$_x$Sr$_{1-x}$)$_3$Rh$_4$Sn_{13} 的单晶，以实现对 $x$ 的系统性研究。
• 使用物理性质测量系统（Quantum Design）测量电阻率 $\rho(T)$ 和比热 $C_p(T)$。
• 采用活塞-圆筒装置进行高压电阻率测量，以 Daphne 7373 作为压力介质，并利用铅的超导转变温度进行压力标定。
• 采用 Mo K$\alpha$ 辐射进行单晶 X 射线衍射，并利用 Olex-2 和 Shelx-97 进行结构精修。
• 利用 VASP 和 PHONOPY 进行第一性原理晶格动力学计算，采用 LDA 泛函和投影缀加波势。
• 分析声子色散关系与软模行为，以识别在 $x_c = 0.9$ 处的临界行为。

实验结果

研究问题

• RQ1 Sr$_3$Rh$_4$Sn_{13} 在 $T^* \approx 138$ K 的结构转变是否代表一种可被调节至绝对零度的二级相变？
• RQ2 能否通过调节钙含量在常压下于 (Ca$_x$Sr$_{1-x}$)$_3$Rh$_4$Sn_{13} 中实现结构量子临界点？
• RQ3 在结构 QCP 附近的超导穹顶具有何种性质？与磁性 QCP 系统相比有何异同？
• RQ4 晶格动力学与声子软化如何支持在 $x = 0.9$ 处存在结构 QCP 的结论？

主要发现

• 在不施加外部压力的条件下，当 $x = 0.9$ 时，结构相变温度 $T^*$ 被抑制至绝对零度，确立了常压下的结构 QCP。
• 以 $x = 0.9$ 为中心的宽广超导穹顶表明在结构 QCP 附近超导配对增强。
• 晶格动力学计算揭示 Sr$_3$Rh$_4$Sn_{13}$ 中存在虚频声子，表明晶格不稳定，而该现象在 Ca$_3$Rh$_4$Sn_{13}$ 中消失，与无相变行为一致。
• 在 Ca$_3$Rh$_4$Sn_{13}$ 中 M 点附近的 0.35 THz 处存在一个软声子模，且在 $x_c = 0.9$ 处趋近于零频率，表明系统接近 QCP。
• 在 QCP 处（$x = 0.9$）的比热表现出 $T^3$ 贡献，其大小是 $x = 0$ 时的 4.6 倍，与临界点处线性色散关系 $\omega \propto q$ 一致。
• 由线性色散关系推断动力学指数 $z = 1$，从而得出有效维度 $d_{\text{eff}} = 4$，与量子临界标度理论一致。