[论文解读] An orthogonalization-free parallelizable framework for all-electron calculations in density functional theory

Bin Gao, Guanghui Hu+2 more|arXiv (Cornell University)|Jul 28, 2020

Advanced Chemical Physics Studies被引用 4

一句话总结

该论文提出了一种无正交化、可并行化的算法（PCAL），用于全电子Kohn–Sham密度泛函理论计算。通过重构总能量最小化问题并避免迭代正交化，该方法通过BLAS优化操作实现了高可扩展性和高效性，在大规模分子体系中相比SCF和MOptQR方法展现出更优的收敛性能和加速效果。

ABSTRACT

All-electron calculations play an important role in density functional theory, in which improving computational efficiency is one of the most needed and challenging tasks. In the model formulations, both nonlinear eigenvalue problem and total energy minimization problem pursue orthogonal solutions. Most existing algorithms for solving these two models invoke orthogonalization process either explicitly or implicitly in each iteration. Their efficiency suffers from this process in view of its cubic complexity and low parallel scalability in terms of the number of electrons for large scale systems. To break through this bottleneck, we propose an orthogonalization-free algorithm framework based on the total energy minimization problem. It is shown that the desired orthogonality can be gradually achieved without invoking orthogonalization in each iteration. Moreover, this framework fully consists of Basic Linear Algebra Subprograms (BLAS) operations and thus can be naturally parallelized. The global convergence of the proposed algorithm is established. We also present a precondition technique which can dramatically accelerate the convergence of the algorithm. The numerical experiments on all-electron calculations show the efficiency and high scalability of the proposed algorithm.

研究动机与目标

• 解决全电子Kohn–Sham DFT中由三次方复杂度正交化过程引起的计算瓶颈。
• 开发一种可扩展的并行算法，避免在每次迭代中显式或隐式进行正交化。
• 通过有限元离散化和BLAS优化操作，实现高效的大规模全电子计算。
• 通过一种新型预条件子实现全局收敛并提升收敛速度。
• 在大规模分子体系（包括含1152个轨道的C384）上展示算法的鲁棒性和高并行可扩展性。

提出的方法

• 将Kohn–Sham基态问题重构为带有正交性约束的总能量最小化问题，从而在每一步中避免正交化需求。
• 提出一种新颖的算法框架（PCAL），通过优化动力学隐式实现正交性，而非显式投影。
• 采用带径向网格自适应的有限元离散化方法，以准确捕捉核附近电子密度的奇异性。
• 仅使用基本线性代数子程序（BLAS）操作实现算法，从而实现高并行可扩展性。
• 引入一种问题特定的预条件子，以加速优化过程中的收敛。
• 采用线搜索策略，确保迭代格式的全局收敛性。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在不损失收敛性或精度的前提下，消除全电子Kohn–Sham DFT中的正交化瓶颈？
• RQ2 如何设计一种Kohn–Sham总能量最小化框架，以实现高并行可扩展性，同时避免正交化？
• RQ3 新型预条件子对无正交化算法的收敛速率有何影响？
• RQ4 与经典SCF和MOptQR求解器相比，所提方法在大规模分子体系上的可扩展性如何？
• RQ5 在实际模拟中，该算法对初始猜测和算法参数的鲁棒性如何？

主要发现

• 当轨道数超过180时，所提出的PCAL算法并行效率超过99%，表明其具有极强的可扩展性。
• 对于C384分子（1152个轨道），PCAL在16个核心上实现了3.76倍的加速比，接近理想可扩展性。
• 与SCF和MOptQR相比，PCAL显著减少了CPU时间，尤其在大规模体系中减小幅度最大。
• 该算法对初始猜测和算法参数不敏感，在数值实验中表现出良好的鲁棒性。
• 预条件子在所有测试分子（He、LiH、CH4、H2O、C6H6、C12H10N2）中均加速了收敛，提升了效率且未增加复杂度。
• 该方法保持了全局收敛性，避免了SCF在大规模体系中出现的发散问题，而SCF在C384测试中发生了发散。