[论文解读] Annealing glasses by cyclic shear deformation

Pallabi Das, Anshul D. S. Parmar+1 more|arXiv (Cornell University)|May 31, 2018

Computer Graphics and Visualization Techniques参考文献 18被引用 14

一句话总结

本文研究了循环剪切形变作为一种加速模型玻璃形成体弛豫至低能、平衡态构型的方法。尽管单独使用循环剪切并不能保证实现平衡采样，作者开发了一种混合蒙特卡罗算法，将循环剪切作为尝试移动，并将耗散功纳入接受准则，成功在低温下生成了平衡系综。

ABSTRACT

A major challenge in simulating glassy systems is the ability to generate configurations that may be found in equilibrium at sufficiently low temperatures, in order to probe static and dynamic behaviour close to the glass transition. A variety of approaches have recently explored ways of surmounting this obstacle. Here, we explore the possibility of employing mechanical agitation, in the form of cyclic shear deformation, to generate low energy configurations in a model glass former. We perform shear deformation simulations over a range of temperatures, shear rates and strain amplitudes. We find that shear deformation induces faster relaxation towards low energy configurations, or overaging, in simulations at sufficiently low temperatures, consistently with previous results for athermal shear. However, for temperatures at which simulations can be run till a steady state is reached with or without shear deformation, we find that the inclusion of shear deformation does not result in any speed up of the relaxation towards low energy configurations. Although we find the configurations from shear simulations to have properties indistinguishable from an equilibrium ensemble, the cyclic shear procedure does not guarantee that we generate an equilibrium ensemble at a desired temperature. In order to ensure equilibrium sampling, we develop a hybrid Monte Carlo algorithm that employs cyclic shear as a trial generation step, and has acceptance probabilities that depend not only on the change in internal energy but also on heat dissipated (equivalently, work done). We show that such an algorithm indeed generates an equilibrium ensemble.

研究动机与目标

• 解决由于玻璃化转变附近动力学缓慢，导致难以获取低温下平衡态构型的问题。
• 研究循环剪切形变是否能在分子动力学模拟中增强向低能态弛豫。
• 开发一种结合循环剪切与能量和功基接受准则的混合蒙特卡罗算法，以确保实现平衡采样。
• 评估单独使用循环剪切与结合蒙特卡罗采样在生成平衡系综方面的可靠性。
• 通过将固有结构能量分布与预期的平衡值进行比较，验证该方法。

提出的方法

• 在不同温度、剪切速率和应变振幅下，对系统执行带有循环剪切形变的分子动力学模拟。
• 使用SLLOD运动方程对系统施加周期性剪切形变。
• 引入一种混合蒙特卡罗算法，其中循环剪切用于生成尝试构型。
• 将内能变化和所做的功（耗散的热量）同时纳入梅特罗波利斯接受概率。
• 自适应调整应变振幅，以在蒙特卡罗步长中保持目标接受率。
• 比较仅使用循环剪切与混合蒙特卡罗模拟之间的能量分布和结构特性。

实验结果

研究问题

• RQ1 单独使用循环剪切形变是否能加速玻璃形成体向低能构型的弛豫？
• RQ2 在无蒙特卡罗采样的情况下，循环剪切是否能在低温下产生平衡系综？
• RQ3 在蒙特卡罗步长中引入基于功的接受准则，对采样效率和平衡收敛有何影响？
• RQ4 应变振幅和系统尺寸对混合算法中能量分布和接受率有何影响？
• RQ5 该混合算法能否生成与平衡期望一致的固有结构能量分布？

主要发现

• 单独使用循环剪切在低温下（例如 T=0.37）可加速弛豫，与无热剪切结果一致，但不能保证实现平衡采样。
• 在可实现稳态弛豫的温度下，无蒙特卡罗采样的循环剪切与静止模拟相比，并未加快弛豫速度。
• 在无蒙特卡罗采样时，固有结构能量分布系统性地偏移至高于平衡期望值，尤其在大应变振幅下更为明显。
• 采用基于功的接受准则的混合蒙特卡罗算法，成功生成了与预期平衡值一致的能量分布，即使在低温下亦然。
• 每周期平均所做的功随系统尺寸和应变振幅的增加而增大，导致在功较大时蒙特卡罗步长的接受率降低。
• 通过自适应调节应变振幅，可维持可接受的接受率，并实现向正确平衡能量分布的收敛。