[论文解读] Anomalous circularly polarized light emission in organic light-emitting diodes caused by orbital-momentum locking

Wan Li, Yizhou Liu+2 more|arXiv (Cornell University)|May 18, 2022

Synthesis and Properties of Aromatic Compounds被引用 5

一句话总结

本研究揭示了手性聚合物基OLED中异常的圆偏振（CP）光发射，其中由于轨道角动量锁定——一种拓扑电子特性——正向与反向发射表现出相反的螺旋性。这种方向依赖的CP发射抑制了来自背电极反射的抵消效应，使净圆偏振度提升数个数量级，从而实现高效的手性光电子器件。

ABSTRACT

Chiral circularly polarized (CP) light is central to many photonic technologies, from optical communication of spin information to novel display and imaging technologies. As such, there has been significant effort in the development of chiral emissive materials that allow for the emission of strongly dissymmetric CP light from organic light-emitting diodes (OLEDs). A consensus for chiral emission in such devices is that the molecular chirality of the active layer determines the favored light handedness of CP emission, regardless of the light-emitting direction. Here, we discover that, unconventionally, oppositely propagating CP light exhibits opposite handedness, and reversing the current-flow in OLEDs also switches the handedness of the emitted CP light. This direction-dependent CP emission boosts the net polarization rate by orders of magnitude by resolving an established issue in CP-OLEDs, where the CP light reflected by the back electrode typically erodes the measured dissymmetry. Through detailed theoretical analysis, we assign this anomalous CP emission to a ubiquitous topological electronic property in chiral materials, namely the orbital-momentum locking. Our work paves the way to design new chiroptoelectronic devices and probes the close connections between chiral materials, topological electrons, and CP light in the quantum regime.

研究动机与目标

• 解决长期以来因金属电极反射导致CP-OLED中净圆偏振度降低的问题。
• 探究手性材料中的拓扑电子特性是否能在电致发光中诱导非传统的CP发射行为。
• 证明OLED中电流流向可切换发射CP光的螺旋性，违背传统预期。
• 建立轨道角动量锁定与有机半导体中增强手性光电子响应之间的理论联系。

提出的方法

• 使用手性聚合物发光材料（F8BT:[P]-aza[6]helicene）制备常规和倒置OLED器件，其中空穴/电子传输层和电极层分别为ITO、PEDOT:PSS、TFB、TPBi、Ca、Al或ZnO/PEIE、TCTA、MoOx和Au。
• 利用VASP进行从头算密度泛函理论（DFT）计算，以获得扭曲构型下手性F8BT聚集体的电子波函数和电荷密度。
• 采用平面波基组计算CP电偶极跃迁振幅，矩阵元表示为G-矢量之和：$ I_{R/L} \propto \left| \sum_{G_x, G_y, G_z > 0} c^{1}_{\mathbf{G}} \left( \frac{\partial c^{0}_{\mathbf{G}}}{\partial G_x} \mp i \frac{\partial c^{0}_{\mathbf{G}}}{\partial G_y} \right)^* \right|^2 $，并通过δ函数引入能量守恒。
• 定义轨道角动量（OAM）缠绕数 $ l = \frac{1}{2\pi} \oint_C d\mathbf{r} \cdot \boldsymbol{\nabla}_r \varphi(\mathbf{r}) $，以量化真实空间中拓扑相位缠绕。
• 分析对称性约束：无反演对称性和时间反演对称性使 $ I_R \neq I_L $ 成立，从而实现螺旋发射。
• 比较正向与反向发射方向的实验CP-EL，并与轨道角动量锁定的理论预测相关联。

实验结果

研究问题

• RQ1 手性有机半导体中的轨道角动量锁定是否能在OLED中诱导方向依赖的圆偏振电致发光？
• RQ2 为何CP-OLED中净圆偏振度在金属电极反射下仍保持较高，与传统预期相反？
• RQ3 电流流向如何影响手性OLED中发射CP光的螺旋性？
• RQ4 拓扑电子特性（如OAM缠绕）在实现有机器件中异常手性光电子响应方面起何作用？

主要发现

• 手性聚合物OLED中正向与反向CP发射表现出相反的螺旋性，违背了传统预期中两者螺旋性相同的假设。
• 异常CP发射源于轨道角动量锁定，这是一种手性材料固有的拓扑电子特性，打破了原本强制 $ I_R = I_L $ 的对称性约束。
• 现在，反射光与正向发射光具有相同的螺旋性，消除了偏振抵消，使净圆偏振度提升数个数量级。
• 器件中电流流向可控制发射CP光的螺旋性，实现电控圆偏振切换。
• 理论计算证实，反演对称性和时间反演对称性的缺失使 $ I_R \neq I_L $ 成立，OAM缠绕数 $ l $ 量化了波函数相位结构的拓扑特性。
• 观测到的CP-EL强度和不对称因子与或超过光致发光中的值，解决了手性光电器件中长期存在的差异问题。