[论文解读] Antiferromagnetic resonance and terahertz continuum in $α-$RuCl$_3$

Arielle Little, Liang Wu+9 more|arXiv (Cornell University)|Apr 24, 2017

Magnetism in coordination complexes被引用 4

一句话总结

本研究采用时域太赫兹光谱技术研究α-RuCl₃中锯齿形反铁磁体的自旋动力学，发现在奈尔温度（7 K）以下2.56 meV处存在一个尖锐的反铁磁共振（AFMR），该共振在磁场作用下展宽并发生频移，表明系统发生自旋无序相变。该工作实现了对AFMR谱权重的直接、内部校准测量，为磁激发连续体对直流磁化率的贡献设定了上限。

ABSTRACT

We report measurements of optical absorption in the zig-zag antiferromagnet $α$-RuCl$_3$ as a function of temperature, $T$, magnetic field, $B$, and photon energy, $\hbarω$ in the range $\sim$ 0.3 to 8.3 meV, using time-domain terahertz spectroscopy. Polarized measurements show that 3-fold rotational symmetry is broken in the honeycomb plane from 2 K to 300 K. We find a sharp absorption peak at 2.56 meV upon cooling below the Néel temperature of 7 K at $B=0$ that we identify as magnetic-dipole excitation of a zero-wavevector magnon, or antiferromagnetic resonance (AFMR). With application of $B$, the AFMR broadens and shifts to lower frequency as long-range magnetic order is lost in a manner consistent with transitioning to a spin-disordered phase. From direct, internally calibrated measurement of the AFMR spectral weight, we place an upper bound on the contribution to the $dc$ susceptibility from a magnetic excitation continuum.

研究动机与目标

• 在太赫兹频段探测α-RuCl₃的动力学自旋响应，以评估其接近量子自旋液体态的程度。
• 确定在不同温度、磁场和光子能量下反铁磁共振（AFMR）的演化行为。
• 测量AFMR的谱权重，并约束磁激发连续体对直流磁化率的贡献。
• 研究在1 meV以下具有线性ω截止的宽带太赫兹电导率的起源，该现象可能与自旋自由度有关。
• 评估Kitaev项与杂散交换相互作用在驱动α-RuCl₃中量子临界行为中的作用。

提出的方法

• 采用时域太赫兹光谱技术测量α-RuCl₃在0.3–8.3 meV光子能量范围内的光学吸收，通过偏振控制探测各向异性。
• 利用偏振测量检测从2 K到300 K的蜂窝晶面中三重旋转对称性的破缺。
• 通过洛伦兹拟合吸收峰，提取AFMR频率、阻尼率和谱权重随温度与磁场的变化关系。
• 利用公式σ₁(ω) = 2nY₀α(ω)从吸收系数计算光学电导率，其中Y₀ = 377 Ω⁻¹。
• 通过内部直接校准，将AFMR的谱权重与直流磁化率中磁激发连续体的贡献上限关联起来。
• 与声子模式及非磁性贡献进行比较，以排除晶格或电子起源对低能太赫兹响应的解释。

实验结果

研究问题

• RQ1 在T_N = 7 K以下观测到的2.56 meV处的尖锐吸收峰的性质是什么？其在磁场作用下的演化行为如何？
• RQ2 AFMR谱权重在多大程度上贡献于直流磁化率？这对其存在自旋液体类连续体的暗示是什么？
• RQ3 在1 meV以下具有线性ω截止的宽带太赫兹吸收的起源是什么？它是否可能与自旋自由度有关？
• RQ4 蜂窝晶面中三重旋转对称性的破缺如何随温度和磁场变化？
• RQ5 Kitaev项与杂散交换相互作用在驱动α-RuCl₃中观测到的量子临界行为中起什么作用？

主要发现

• 在奈尔温度（7 K）以下观测到2.56 meV处的尖锐反铁磁共振（AFMR）峰，被识别为零动量波矢的自旋波激发。
• 施加磁场导致AFMR展宽并移向较低频率，与长程磁序的破坏及向自旋无序相的转变一致。
• AFMR的谱权重通过直接且内部校准的方式确定，从而为磁激发连续体对直流磁化率的贡献设定了上限。
• 光学电导率σ₁(ω)在约1 meV以下表现出线性ω截止，且该行为在室温下仍持续存在，σ(0) ≈ 3×10⁻⁴ Ω⁻¹ cm⁻¹，表明直流响应被强烈抑制。
• 宽带太赫兹吸收无法用声子模式或标准电子跃迁解释，因为主要声子共振位于~35 meV，且洛伦兹拟合无法再现测量到的低能响应。
• 观测到的低能太赫兹响应与Kitaev-Heisenberg模型的理论预测相符，提示其电导率可能源于自旋自由度，每层Ru的光学电导率约为10⁻⁴(e²/h)，与Herbertsmithite中的值相当。