[论文解读] Application of artificial neural networks for rigid lattice kinetic Monte Carlo studies of Cu surface diffusion

Jyri Kimari, Ville Jansson+5 more|arXiv (Cornell University)|Jun 8, 2018

nanoparticles nucleation surface interactions参考文献 55被引用 16

一句话总结

本研究提出一种基于人工神经网络（ANN）的机器学习方法，用于预测铜表面迁移能垒，以支持动力学蒙特卡洛（KMC）模拟，实现了对低指数铜表面扩散行为的精确建模。该ANN模型基于226个能垒的子集进行训练，能够高效且物理一致地模拟纳米团簇弛豫、纳米尖端平整化及纳米线断裂过程，预测的{1 1 0}表面在约1000 K时出现不稳定性，与已知的粗糙化温度相符。

ABSTRACT

Kinetic Monte Carlo (KMC) is a powerful method for simulation of diffusion processes in various systems. The accuracy of the method, however, relies on the extent of details used for the parameterization of the model. Migration barriers are often used to describe diffusion on atomic scale, but the full set of these barriers may become easily unmanageable in materials with increased chemical complexity or a large number of defects. This work is a feasibility study for applying a machine learning approach for Cu surface diffusion. We train an artificial neural network on a subset of the large set of $2^{26}$ barriers needed to correctly describe the surface diffusion in Cu. Our KMC simulations using the obtained barrier predictor show sufficient accuracy in modelling processes on the low-index surfaces and display the correct thermodynamical stability of these surfaces.

研究动机与目标

• 解决在KMC模拟中计算全部226个铜表面扩散迁移能垒带来的计算瓶颈问题。
• 利用ANN构建机器学习代理模型，基于有限的训练数据集预测迁移能垒。
• 实现对任意取向铜表面的三维、精确KMC模拟。
• 通过分子动力学（MD）模拟和实验观测结果验证模型在纳米尺度形貌演化中的表现。
• 评估模型捕捉热力学表面稳定性（包括表面粗糙化转变）的能力。

提出的方法

• 在LAMMPS中通过nudged elastic band（NEB）方法计算的226个代表性迁移能垒子集上训练人工神经网络（ANN）。
• 采用包含第一和第二近邻原子的28原子局部原子环境（LAE）描述符，编码跳跃前的原子构型。
• 将ANN预测的能垒集成到使用Kimocs代码的刚性晶格KMC模拟中，并采用阿伦尼乌斯方程计算跳跃速率。
• 为提高计算效率，采用四维LAE描述符（a, b, c, d），表示跳跃初始和最终位置处的一阶和二阶近邻原子数量。
• 通过匹配MD模拟的时间尺度对尝试频率ν进行标定，得到ν = 2.81 × 10¹⁴ s⁻¹。
• 通过KMC模拟对纳米团簇能量最小化、纳米尖端平整化及纳米线不稳定性进行模型验证。

实验结果

研究问题

• RQ1 人工神经网络能否在有限训练数据集下准确预测铜表面迁移能垒，从而减少对完整能垒计算的需求？
• RQ2 基于ANN的KMC模型能否以与MD模拟相当的精度再现关键动力学过程，如纳米团簇弛豫和纳米尖端平整化？
• RQ3 该模型能否捕捉热力学表面稳定性，包括已知的{1 1 0}面在约1000 K附近的粗糙化转变？
• RQ4 与实验观测相比，该模型在模拟纳米线断裂（尤其是接头处）时表现如何？
• RQ5 该模型在高温下对表面不稳定的预测是否与已知的物理现象（如表面粗糙化）一致？

主要发现

• ANN预测的能垒使KMC模拟能够准确再现铜纳米团簇的能量最小化过程，其形状弛豫行为与MD模拟和实验趋势一致。
• 该模型预测的{1 0 0}和{1 1 0}面上纳米尖端平整化时间比以往KMC模型更接近MD结果，尝试频率标定为2.81 × 10¹⁴ s⁻¹。
• 模型正确预测了{1 1 0}面在约1000 K以上变得不稳定，接近已知的粗糙化温度范围（TR ≈ 900–1070 K），表明其具有物理意义。
• 细长⟨1 1 0⟩纳米线的断裂首先发生在接头处，双纳米线体系在约8 ns内断裂，而孤立纳米线约需250 ns，与金和铜的实验观测一致。
• 尽管未显式训练于稳定性，该模型仍能正确捕捉低指数表面的相对热力学稳定性，仅极小部分能量差顺序预测错误。
• ANN模型成功再现了关键的纳米尺度形貌动力学，包括纳米尖端平整化和纳米线接头失效，验证了其作为完整能垒计算替代方法的有效性。