[论文解读] Ar:N$_2$ - a non-universal glass

Alejandro Gaita‐Ariño, V.F. González‐Albuixech+1 more|arXiv (Cornell University)|May 9, 2014

Glass properties and applications被引用 3

一句话总结

该论文表明，由于缺乏具有小偏置能量的弱相互作用双能级系统（TLSs）的明显类别，Ar:N₂并非通用玻璃，而像KBr:CN这样的通用玻璃则具备此类特性。通过Lennard-Jones和DFT计算，研究发现Ar:N₂缺乏低耦合TLSs，而Ar:N₂:CO仅在≈0.1 K以下可能表现出通用性，这是由于晶格动力学异常柔软所致，从而解决了长期以来关于低温玻璃行为的矛盾。

ABSTRACT

The bias energies of various two-level systems (TLSs) and their strengths of interactions with the strain are calculated for Ar:N$_2$ glass. Unlike the case in KBr:CN, a distinct class of TLSs having weak interaction with the strain and untypically small bias energies is not found. The addition of CO molecules introduces CO flips which form such a class of weakly interacting TLSs, albeit at much lower coupling than are typically observed in solids. We conclude that because of the absence of a distinct class of weakly interacting TLSs, Ar:N$_2$ is a non-universal glass, the first such system in three dimensions and in ambient pressure. Our results further suggest that Ar:N$_2$:CO may show universal properties, but at temperatures lower than $\approx 0.1$ K, much smaller than typical temperature $\approx 3$ K associated with universality, because of the untypical softness of this system. Our results thus shed light on two long standing questions regarding low temperature properties of glasses: the necessary and sufficient conditions for quantitative universality of phonon attenuation, and what dictates the energy scale of $\approx 3$ K below which universality it typically observed.

研究动机与目标

• 确定Ar:N₂是否表现出类似KBr:CN等体系的通用低温玻璃行为。
• 利用从头算和经典建模方法，研究Ar:N₂和Ar:N₂:CO中双能级系统（TLSs）的性质及其应变耦合特性。
• 解决特定热容测量中未观测到CO翻转贡献与双TLS模型预测的通用行为之间的明显矛盾。
• 阐明在无序固体的声子衰减和低温性质中实现定量通用性的必要与充分条件。
• 评估TLS应变耦合强度和偏置能量分布对确定通用性阈值的作用。

提出的方法

• 采用基于Lennard-Jones（LJ）势的离散原子模型，模拟Ar:N₂和Ar:N₂:CO中TLS的构型。
• 应用密度泛函理论（DFT）计算各种TLSs（包括CO翻转、旋转及成对激发）的应变耦合常数（γ）。
• 计算TLS偏置能量的态密度（DOS），以识别具有弱应变耦合的TLSs类别。
• 分析TLS-应变相互作用常数（γ）的典型值，并比较不同激发类型之间的差异。
• 使用双TLS模型，从反演对称性、弱耦合TLSs的角度解释通用性的出现。
• 通过将γ值与能量尺度与典型3 K阈值进行比较，评估通用性的温度尺度。

实验结果

研究问题

• RQ1 Ar:N₂是否具备具有弱应变耦合和低偏置能量的明显TLSs类别，这是实现通用低温行为所必需的？
• RQ2 为何Ar:N₂:CO尽管含有CO杂质，却未表现出通用声子衰减，与双TLS模型的预测相反？
• RQ3 通常在约3 K以下出现通用性的能量尺度由何决定？为何Ar:N₂:CO中的该尺度更低？
• RQ4 Ar:N₂中缺乏通用行为是否可归因于缺少具有弱应变耦合的局部反演对称TLSs？
• RQ5 Ar:N₂:CO中晶格的柔软性在多大程度上抑制了TLS-声子耦合，并延迟了通用性的出现？

主要发现

• Ar:N₂缺乏具有小偏置能量的弱相互作用TLSs的明显类别，因此是非通用玻璃——这是在常压下首个此类三维体系。
• 在Ar:N₂中，所有TLSs（包括N₂旋转、成对激发及Ar位移）均表现出典型的应变耦合常数（γ）≈10 meV，无系统性抑制。
• 在Ar:N₂:CO中，CO翻转确实形成了一类弱相互作用的TLSs，其γ_f ≈ 0.1 eV，与KBr:CN中CN⁻翻转类似，但因晶格柔软而表现出异常小的耦合。
• 与KBr:CN相比，Ar:N₂:CO中CO翻转和旋转的典型TLS-应变耦合分别降低了约3倍和一个数量级。
• 因此，Ar:N₂:CO的通用性预计仅在≈0.1 K以下出现，远低于典型的3 K阈值。
• Ar:N₂中缺乏低能、弱耦合TLSs，可解释其尽管存在过剩低温比热，却表现出非通用热导率的原因。