[论文解读] Assessing the feasibility of near-ambient conditions superconductivity in the Lu-N-H system

Yue‐Wen Fang, Đorđe Dangić+1 more|arXiv (Cornell University)|Jul 20, 2023

Rare-earth and actinide compounds参考文献 61被引用 4

一句话总结

本研究采用高通量晶体结构预测与快速Tc估算方法，评估了近常压下Lu-N-H体系的超导性。在1 GPa下未发现稳定的超导相，但识别出亚稳态的高Tc候选相，如立方相Lu4H11N（在20 GPa下Tc为100 K）和类似LaH10的LuH10（在175 GPa下Tc为286 K），表明高Tc超导性仅可能在高压亚稳态条件下实现，而非常压相中。

ABSTRACT

The recent report of near-ambient superconductivity in nitrogen-doped lutetium hydrides (Lu-N-H) has generated a great interest. However, conflicting results have raised doubts regarding superconductivity. Here, we combine high-throughput crystal structure predictions with a fast predictor of the superconducting critical temperature ($T_c$) to shed light on the properties of Lu-N-H at 1 GPa. None of the predicted structures shows the potential to support high-temperature superconductivity and the inclusion of nitrogen favors the appearance of insulating phases. Despite the lack of near-ambient superconductivity, we consider alternative metastable templates and study their $T_c$ and dynamical stability including quantum anharmonic effects. The cubic Lu$_4$H$_{11}$N exhibits a high $T_c$ of 100 K at 20 GPa, a large increase compared to 30 K obtained in its parent LuH$_3$. Interestingly, it has a similar X-ray pattern to the experimentally observed one. The LaH$_{10}$-like LuH$_{10}$ and CaH$_6$-like LuH$_6$ become high-temperature superconductors at 175 GPa and 100 GPa, with $T_c$ of 286 K and 246 K, respectively. Our findings suggest that high-temperature superconductivity is not possible in stable phases at near-ambient pressure, but metastable high-$T_c$ templates exist at moderate and high pressures.

研究动机与目标

• 基于近期相互矛盾的实验报道，评估氮掺杂镥氢化物（Lu-N-H）在近常压下实现超导性的可行性。
• 通过识别低压力下Lu-N-H相的真实晶体结构与稳定性，解决实验报告中的差异。
• 确定氮掺杂是否能在或接近常压下稳定高Tc超导相。
• 探索亚稳态高压相作为实现高Tc超导性的潜在模板的潜力。
• 利用从头算方法阐明氮在调控镥基氢化物中电子与声子性质方面的作用。

提出的方法

• 采用高通量从头算晶体结构预测方法，研究Lu-H与Lu-N-H体系中的稳定相与亚稳相。
• 使用一种受机器学习启发的快速超导临界温度（Tc）预测器，对预测结构进行快速Tc估算。
• 采用密度泛函理论（DFT）计算候选相的电子结构、声子色散关系及电子-声子耦合。
• 进行Bader电荷分析与氢和镥子晶格的结构分析，以理解成键与对称性效应。
• 评估动力学稳定性和量子非谐效应，以判断预测的高Tc相的可行性。
• 将预测的X射线衍射图谱与实验数据对比，以验证结构归属。

实验结果

研究问题

• RQ1 在1 GPa下，稳定的Lu-N-H相是否能支持如近期实验所声称的高Tc超导性？
• RQ2 报道具有近常压超导性的Lu-N-H相的真实晶体结构是什么？
• RQ3 氮掺杂是否通过电子或结构调制增强镥氢化物中的Tc？
• RQ4 Lu-N-H体系中是否存在具有高Tc超导性的亚稳态高压相？
• RQ5 由于氮掺杂引起氢原子位置对称性与晶格结构的变化，如何影响电子-声子耦合与Tc？

主要发现

• 在1 GPa下，没有稳定的Lu-N-H相表现出超导性，且氮的引入倾向于形成绝缘相或非超导相。
• 实验报道的XRD图谱更符合Fm-3m对称性的LuH2相，而非LuH3，与原始声明相矛盾。
• 在20 GPa下，亚稳态立方相Lu4H11N的Tc为100 K，较纯LuH3（30 K）提高了三倍，这是由于电子-声子耦合增强及费米能级附近态密度（DOS）升高所致。
• 在175 GPa下，类似LaH10的LuH10相成为高Tc超导体，预测Tc达286 K；而类似CaH6的LuH6在100 GPa下Tc达246 K。
• 氮掺杂在氢子晶格中引起结构畸变，特别是使四面体配位的H原子偏离高对称位置，从而增强电子-声子耦合。
• Lu4H11N中Tc的提升主要源于费米能级附近电子态密度的增加以及H主导的声子模式的改变，而非氮的直接贡献。