[论文解读] Atomic and electronic structure of defects in hBN: enhancing single-defect functionalities

Zhizhan Qiu, Kristina Vaklinova+8 more|arXiv (Cornell University)|Oct 15, 2021

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用 4

一句话总结

本研究结合扫描隧道显微镜（STM）与谱学（STS）技术及理论建模，直接探测了碳掺杂六方氮化硼（hBN:C）缺陷的原子结构与电子结构。研究识别出两种缺陷类型——单点缺陷的类施主态，以及具有阶梯状中间能级态的多点复合物，从而实现了在单缺陷水平上对量子功能的精确调控。

ABSTRACT

Defect centers in insulators play a critical role in creating important functionalities in materials: prototype qubits, single-photon sources, magnetic field probes, and pressure sensors. These functionalities are highly dependent on their mid-gap electronic structure and orbital/spin wave-function contributions. However, in most cases, these fundamental properties remain unknown or speculative due to the defects being deeply embedded beneath the surface of highly resistive host crystals, thus impeding access through surface probes. Here, we directly inspected the atomic and electronic structures of defects in thin carbon-doped hexagonal boron nitride (hBN:C) using scanning tunneling microscopy (STM) and scanning tunneling spectroscopy (STS). Such investigation adds direct information about the electronic mid-gap states to the well-established photoluminescence response (including single photon emission) of intentionally created carbon defects in the most commonly investigated van der Waals insulator. Our joint atomic-scale experimental and theoretical investigations reveal two main categories of defects: 1) single-site defects manifesting as donor-like states with atomically resolved structures observable via STM, and 2) multi-site defect complexes exhibiting a ladder of empty and occupied mid-gap states characterized by distinct spatial geometries. Combining direct probing of mid-gap states through tunneling spectroscopy with the inspection of the optical response of insulators hosting specific defect structures holds promise for creating and enhancing functionalities realized with individual defects in the quantum limit. These findings underscore not only the versatility of hBN:C as a platform for quantum defect engineering but also its potential to drive advancements in atomic-scale optoelectronics.

研究动机与目标

• 直接探测在六方氮化硼（hBN）中宿主单光子发射与量子功能的缺陷的原子与电子结构。
• 通过在薄层碳掺杂hBN上采用基于表面的STM/STS，克服绝缘体中不可及的中间能级电子态的挑战。
• 将实验观测到的中间能级态与光学响应（如单光子发射）相关联，针对单个缺陷进行分析。
• 基于其空间几何构型与电子组态，对不同缺陷类型进行分类与表征。
• 实现对二维范德华绝缘体中单缺陷功能的定向工程，以服务于量子技术。

提出的方法

• 采用低温扫描隧道显微镜（STM）以实现对薄层hBN:C中缺陷结构的原子尺度分辨。
• 利用扫描隧道谱学（STS）直接测绘单个缺陷的电子中间能级态。
• 将实验获得的STM/STS数据与从头算理论计算相结合，将电子态归因于特定的原子构型。
• 分析中间能级态的空间分布，以区分单点缺陷与多点缺陷复合物。
• 将隧道谱学数据与光致发光响应相关联，建立电子结构与光学功能之间的联系。
• 结合实验与理论方法，基于空间与电子特性识别缺陷类型。

实验结果

研究问题

• RQ1 碳掺杂hBN中单个缺陷的原子尺度结构与电子组态是什么？
• RQ2 hBN缺陷中的中间能级电子态如何与单光子发射等光学发射特性相关联？
• RQ3 在空间几何构型与电子结构方面，单点缺陷与多点缺陷复合物有何区别？
• RQ4 直接隧道谱学能否揭示原本通过表面探测无法获取的中间能级态的性质？
• RQ5 如何通过调控缺陷的电子与轨道波函数贡献，以增强其量子功能？

主要发现

• 识别出两类主要缺陷：具有类施主中间能级态的单点缺陷，其原子结构可通过STM清晰分辨。
• 多点缺陷复合物表现出具有独特空间几何构型的成对占据与未占据中间能级态的阶梯状结构。
• 通过STS直接成像了多点复合物中中间能级态的空间分布，揭示了复杂的轨道排布。
• 建立了观测到的中间能级态与单个缺陷光致发光响应之间的强相关性。
• 研究表明，直接隧道谱学可解析在高度绝缘的绝缘体中原本不可及的电子态。
• 研究结果为在二维范德华材料中实现单原子水平的缺陷功能工程奠定了基础。