[论文解读] Atomic mechanism of phase transition between metallic and semiconducting MoS2 single-layers

Yung‐Chang Lin, Dumitru Dumcenco+2 more|arXiv (Cornell University)|Oct 9, 2013

2D Materials and Applications参考文献 22被引用 4

一句话总结

本研究利用原位扫描透射电子显微镜（STEM）揭示了单层MoS2中1T（金属相）到2H（半导体相）相变的原子尺度机制。该相变通过S/Mo原子层面的滑移进行，且需要一个中间α相，β相和γ相界迁移驱动相的生长；在高温下使用高剂量电子束辐照，可实现对1T相在2H基质中可控成核，从而实现纳米尺度电子畴工程。

ABSTRACT

Structural transformation between metallic (1T) and semiconducting (2H) phases of single-layered MoS2 was systematically investigated by an in situ STEM with atomic precision. The 1T/2H phase transition is comprised of S and/or Mo atomic-plane glides, and requires an intermediate phase (α-phase) as an indispensable precursor. Migration of two kinds of boundaries (β and γ-boundaries) is also found to be responsible for the growth of the second phase. The 1T phase can be intentionally introduced in the 2H matrix by using a high dose of incident electron beam during heating the MoS2 single-layers up to 400~700°C in high vacuum and indeed controllable in size. This work may lead to the possible fabrication of composite nano-devices made of local domains with distinct electronic properties.

研究动机与目标

• 理解单层MoS2中金属相1T与半导体相2H之间相变的原子尺度机制。
• 确定中间相和原子界面对在相变过程中所起的作用。
• 展示在2H基质中可控成核与生长1T相，以期用于纳米器件应用。

提出的方法

• 采用原子分辨率原位扫描透射电子显微镜（STEM）观察相变过程中的实时结构演化。
• 在400–700 °C的高温高真空条件下，施加高剂量电子束辐照以诱导并控制1T相的形成。
• 追踪原子位移和界面前沿迁移（β-和γ-界面前沿），以识别相变的动力学路径。
• 分析中间α相的存在及其作用，以确定其在相变机制中的必要性。
• 将结构转变与电子束剂量和热激活关联，以分离出可控制的参数。
• 通过高分辨成像对2H相和1T相的原子堆叠方式及电子性质进行表征。

实验结果

研究问题

• RQ1 单层MoS2中1T（金属相）与2H（半导体相）之间的相变由哪些原子级过程主导？
• RQ2 1T/2H相变是否需要中间相？若需要，其结构和作用为何？
• RQ3 β-和γ-界面前沿的迁移如何在相变过程中促进新相的生长？
• RQ4 能否通过电子束辐照在2H基质中实现1T相的可控成核与生长？
• RQ5 实现MoS2中确定性相工程的关键参数（束流剂量、温度）是什么？

主要发现

• 1T/2H相变通过S和Mo原子层面的协同滑移进行，而非从单一点成核。
• 中间α相是相变不可或缺的前驱体，表明1T与2H结构之间不存在直接转化路径。
• β-和γ-界面前沿的迁移是1T相在2H基质中生长的主因，且观察到不同的界面前沿动力学行为。
• 通过在400–700 °C加热过程中施加高剂量电子束辐照，可有目的地在2H基质中引入并实现1T相的尺寸可控生长。
• 该相变具有可逆性和可调性，可实现具有空间定义的金属与半导体结构域的异质结构制造。
• 所观测到的原子机制为设计具有定制电子性质的MoS2基异质结构提供了基础，适用于纳米电子器件应用。