[论文解读] Atomically sharp 1D SbSeI, SbSI and SbSBr with high stability and novel properties for microelectronic, optoelectronic, and thermoelectric applications

Bo Peng, Ke Xu+8 more|arXiv (Cornell University)|Mar 16, 2017

2D Materials and Applications被引用 3

一句话总结

本研究通过第一性原理计算提出三种新型原子级平整的1D半导体——SbSeI、SbSI和SbSBr，证明其具有高动力学和热稳定性。1D限域效应显著提升了带隙、有效质量和塞贝克系数，使这些材料适用于超小型晶体管、应变可调的光电器件以及增强的热电性能，且通过机械剥离或水热法的实验合成被证明是可行的。

ABSTRACT

In scaling of transistor dimensions with low source-to-drain currents, 1D semiconductors with certain electronic properties are highly desired. We discover three new 1D materials, SbSeI, SbSI and SbSBr with high stability and novel electronic properties based on first principles calculations. Both dynamical and thermal stability of these 1D materials are examined. The bulk-to-1D transition results in dramatic changes in band gap, effective mass and static dielectric constant due to quantum confinement, making 1D SbSeI a highly promising channel material for transistors with gate length shorter than 1 nm. Under small uniaxial strain, these materials are transformed from indirect into direct band gap semiconductors, paving the way for optoelectronic devices and mechanical sensors. Moreover, the thermoelectric performance of these materials is significantly improved over their bulk counterparts. Finally, we demonstrate the experimental feasibility of synthesizing such atomically sharp V-VI-VII compounds. These highly desirable properties render SbSeI, SbSI and SbSBr promising 1D materials for applications in future microelectronics, optoelectronics, mechanical sensors, and thermoelectrics.

研究动机与目标

• 识别具有优异电子和热电性能的稳定、实验上可行的1D半导体，以用于下一代纳米器件。
• 解决体相V-VI-VII半导体的局限性，如带隙过小和介电常数过高，这些因素限制了其在超小型场效应晶体管中的应用。
• 通过量子限制效应，探究从体相到1D的维数降低对电子结构（包括带隙、有效质量及介电常数）的影响。
• 评估这些1D材料在光电器件和热电应用中的潜力，特别是在机械应变和掺杂条件下的表现。
• 证明通过机械剥离、水热法或声化学法合成这些1D材料在实验上的可行性。

提出的方法

• 采用基于PBE-D2泛函的密度泛函理论（DFT）优化体相和1D SbSeI、SbSI及SbSBr的晶体结构。
• 进行声子色散关系和态密度（DOS）计算，以确认1D相的动力学稳定性。
• 在300 K下进行分子动力学模拟，验证1D SbSeI结构在8 ps内的热稳定性。
• 计算电子能带结构、有效质量及静态介电常数，以分析1D系统中的量子限制效应。
• 施加单轴拉伸应变（最高达3%），研究应变诱导的1D SbSeI中带隙从间接到直接的转变。
• 采用半经典玻尔兹曼输运理论，在300 K下计算塞贝克系数和电子品质因数（zT），以评估热电性能。

实验结果

研究问题

• RQ1 1D V-VI-VII化合物如SbSeI、SbSI和SbSBr能否实现原子级平整的形貌，并具备高热稳定性和动力学稳定性？
• RQ2 从体相到1D的转变如何通过量子限制效应影响关键电子性质，如带隙、有效质量和介电常数？
• RQ3 微小的单轴应变是否能诱导1D SbSeI中带隙从间接向直接转变，从而提升光电器件性能？
• RQ4 与体相材料相比，这些1D材料的热电性能改善程度如何？
• RQ5 通过机械剥离、水热法或声化学法合成这些1D材料在实验上是否可行？

主要发现

• 1D SbSeI相表现出高动力学和热稳定性，经声子色散关系和300 K下分子动力学模拟验证。
• 由于量子限制效应，1D SbSeI的带隙从体相的~0.6 eV显著增加至~1.2 eV，使其成为栅长低于1 nm的场效应晶体管的理想沟道材料。
• 由于量子限制效应，1D SbSeI中的有效质量显著增大，增强了载流子局域化，从而贡献于更高的塞贝克系数。
• 在3%拉伸应变下，1D SbSeI发生从间接带隙到直接带隙的转变，实现强光吸收，适用于光电器件和机械传感器件。
• 1D SbSeI的塞贝克系数显著高于体相SbSeI，且在更宽的掺杂范围内电子品质因数（zT）达到更高值，表明其热电性能更优。
• SbSeI的理想解理能（0.52 × 10⁻⁹ J/m）远低于石墨，表明机械剥离法可实验上实现1D链的分离。