[论文解读] Atomistic defect states as quantum emitters in monolayer MoS$_2$

Julian Klein, Michael Lorke+13 more|arXiv (Cornell University)|Jan 4, 2019

2D Materials and Applications参考文献 50被引用 52

一句话总结

该论文通过亚纳米级的氦离子轰击并随后用 hBN 包封，在单层 MoS2 中实现光学活性单缺陷发射体的确定性产生，得到 DFT 和独立玻色子模型分析的支持。

ABSTRACT

Quantum light sources in solid-state systems are of major interest as a basic ingredient for integrated quantum device technologies. The ability to tailor quantum emission through deterministic defect engineering is of growing importance for realizing scalable quantum architectures. However, a major difficulty is that defects need to be positioned site-selectively within the solid. Here, we overcome this challenge by controllably irradiating single-layer MoS$_{2}$ using a sub-nm focused helium ion beam to deterministically create defects. Subsequent encapsulation of the ion bombarded MoS$_{2}$ flake with high-quality hBN reveals spectrally narrow emission lines that produce photons at optical wavelengths in an energy window of one to two hundred meV below the neutral 2D exciton of MoS$_{2}$. Based on ab-initio calculations we interpret these emission lines as stemming from the recombination of highly localized electron-hole complexes at defect states generated by the helium ion bombardment. Our approach to deterministically write optically active defect states in a single transition metal dichalcogenide layer provides a platform for realizing exotic many-body systems, including coupled single-photon sources and exotic Hubbard systems.

研究动机与目标

• 利用聚焦氦离子束在 MoS2 中实现光学活性缺陷发射体的确定性、位点选择性创建。
• 通过 hBN 包封实现低于 MoS2 中性激子的窄谱且稳定的缺陷发射。
• 利用从头计算和激子-声子耦合模型识别负责发射的缺陷态。
• 表征光学性质（线宽、饱和、温度依赖性）以确立单发射体行为。
• 讨论在耦合量子发射体和量子多体光子系统中的潜在应用。

提出的方法

• 以剂量 2.2×10^12 cm^-2，用亚纳米级聚焦氦离子束轰击 MoS2/hBN 异质结构。
• 用高质量的 hBN 包裹受辐照的 MoS2 以改善光谱线宽和稳定性。
• 进行低温 μ-PL 以在中性激子下方的 100–220 meV 窗口内识别谱线锐利的缺陷发射 X_L。
• 进行 PLE 光谱学以探测通向缺陷态的吸收途径及其与 X^A_1s 的关系。
• 进行 DFT 计算（VASP, PBE）关于 Mo 空位（V_Mo^0, V_Mo^1−, V_Mo^2−, V_Mo^3−）并分析缺陷态能量。
• 用独立玻色子模型拟合线型及温度依赖性以提取电子-声子耦合和局部化尺度。

实验结果

研究问题

• RQ1 亚纳米级氦离子轰击是否可以确定性地在 MoS2 中写入光学活性缺陷态？
• RQ2 负责发射光子的缺陷态的能量、特性及局部化性质是什么？
• RQ3 hBN 包封如何影响缺陷发射体的发射线宽、稳定性和光谱位置？
• RQ4 这些缺陷发射体的激子–声子耦合本质是什么，以及辐射寿命是多少？
• RQ5 PLE 测量是否揭示通向缺陷态的连续吸收通道并支持基于缺陷的复合图景？

主要发现

• 谱学窄的缺陷发射 X_L 出现在中性 X_A^1s 下方的 100–220 meV，FWHM 为 0.5–6 meV。
• 发射体在空间上局部化，且仅在氦离子辐照后再经过 hBN 包封后才出现。
• 发射呈现饱和功率依赖性（P_sat ~ 10 μW），与单缺陷态发射一致。
• 对 X_A^1s 的 PLE 激发增强 X_L 发射，表明在自由激子能量以下存在可达的缺陷相关吸收通道。
• Mo 空位的 DFT（V_Mo^0, V_Mo^1−, V_Mo^2−, V_Mo^3−）预测缺陷态位于带隙内，最低空态电子-空态近导带底部；ΔE^DFT ≈ 0.22 eV 与观测到的最大 ΔE_L 相匹配。
• 由独立玻色子模型拟合温度相关线形，得到有效局部化半径 a_B ≈ 2 nm 和激子辐射寿命的上限 < 150 ps。