[论文解读] Atomistic Global Optimization X: A Python package for optimization of atomistic structures

Mads-Peter Verner Christiansen, Nikolaj Rønne+1 more|arXiv (Cornell University)|Apr 4, 2022

Machine Learning in Materials Science参考文献 91被引用 37

一句话总结

本文介绍了 AGOX，一个用于原子结构全局优化的模块化 Python 框架，支持从随机搜索到机器学习增强方法（如 GOFEE）等多种算法的高效实现与实验。它与 ASE 集成，并通过高斯过程回归实现运行时代理模型，显著加速了复杂体系（如团簇、表面和石墨烯掺杂氮化物）的结构搜索。

ABSTRACT

Modelling and understanding properties of materials from first principles require knowledge of the underlying atomistic structure. This entails knowing the individual identity and position of all involved atoms. Obtaining such information for macro-molecules, nano-particles, clusters, and for the surface, interface, and bulk phases of amorphous and solid materials represents a difficult high dimensional global optimization problem. The rise of machine learning techniques in materials science has, however, led to many compelling developments that may speed up such structure searches. The complexity of the new methods have established the necessity for an efficient way of experimenting with and assembling them into global optimization algorithms. In this paper we introduce the Atomistic Global Optimization X (AGOX) framework and code, as a customizable approach to building efficient global optimization algorithms. A modular way of expressing global optimization algorithms is described and modern programming practices are used to enable that modularity in the freely available AGOX python package. Two examples of global optimization problems are analyzed: One that is computationally inexpensive which is used to showcase that AGOX enables the expression of multiple global optimization algorithms. As the other example, AGOX is used for solving a complex atomistic optimization problem for a metal-nitride nano-cluster embedded in a graphene sheet as described at the density functional theory (DFT) level.

研究动机与目标

• 开发一个灵活、可扩展的框架，用于实现和测试原子系统中的全局优化算法。
• 通过支持快速原型设计与实验，应对现代优化方法日益增长的复杂性，特别是整合了机器学习的方法。
• 在单一、用户友好的代码库中，简化第一性原理计算与代理模型的集成。
• 支持多种优化策略——从 Basin-Hopping 到进化算法以及机器学习加速方法——适用于各类材料体系。
• 提供可扩展、可并行化的解决方案，利用现代编程实践，并与电子结构计算代码实现互操作。

提出的方法

• AGOX 基于模块化架构，包含数据类型模块（如环境、种群）和动作类型模块（如生成、优化、评估），用于组合全局优化工作流。
• 支持多种优化策略，包括随机结构搜索（RSS）、Basin-Hopping（BH）、进化算法（EA）以及 GOFEE，后者利用代理势能减少昂贵的 DFT 计算次数。
• 框架采用带有双高斯核的高斯过程回归（GPR）对代理能量景观进行建模，通过置信下界（LCB）获取函数实现不确定性感知的优化。
• 基于径向和角度分量（Oganov-Valle 特征）的结构指纹用作 GPR 模型的输入，参数设置为 σ = 0.2 Å，l1 = 1.0 Å，l2 = 0.1 Å，β = 0.01，Rθ = 4 Å。
• 通过图拉普拉斯特征值的谱聚类识别拓扑上不同的结构，实现对微小键长变化不敏感的稳健聚类。
• 框架与 ASE 集成，并支持通过并行退火等方法实现并行化，有效利用 HPC 资源。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何设计一个模块化、可组合的框架，以支持原子系统中多种全局优化算法？
• RQ2 机器学习代理模型（特别是结合 LCB 获取函数的 GPR）在复杂材料的全局优化中，能在多大程度上降低计算成本？
• RQ3 AGOX 如何通过手术式算法修改提升效率，如在锡氧化物表面重构中的表现？
• RQ4 AGOX 是否能有效扩展至大规模、计算密集型体系，如具有自旋极化的石墨烯中金属氮化物团簇？
• RQ5 基于拉普拉斯特征值的原子图谱聚类，如何提升对优化输出中唯一、非冗余结构的识别能力？

主要发现

• AGOX 在支持团簇、表面重构和大碳团簇等多种体系中，成功实现了多种全局优化方法（包括 RSS、BH、EA 和 GOFEE）的实现与基准测试。
• 采用 LCB 获取函数的 GOFEE 方法通过基于预测能量和不确定性的优先策略，显著减少了昂贵的 DFT 计算次数。
• 在锡氧化物表面重构案例中，AGOX 实现了标准 Basin-Hopping 与机器学习增强变体的直接比较，证明后者显著降低了计算成本。
• AGOX 中成功应用了并行退火方法，加速了二维碳团簇的收敛，有效利用了并行计算资源。
• 基于拉普拉斯特征值的谱聚类有效将结构相似的构型分组，实现了对唯一结构的稳健识别，且对微小键长变化不敏感。
• 该框架实现了完全可复现性与易用性，AGOX v1.1.0 已以 GNU GPLv3 许可发布，文档可在 https://agox.gitlab.io/agox 获取，支持社区采纳与扩展。