[论文解读] Atomistic Mechanism of Phase Transition in Shock Compressed Gold Revealed by Deep Potential

Bo Chen, Qiyu Zeng+5 more|arXiv (Cornell University)|Jun 23, 2020

High-pressure geophysics and materials参考文献 1被引用 6

一句话总结

本研究利用深度势能分子动力学模拟，揭示了金在冲击压缩下相变的原子机制，表明结构无序显著降低了体心立方（BCC）相的吉布斯自由能。对于（100）和（110）冲击方向，相变压力分别为159 GPa和219 GPa，与先前计算相比，无序诱导的稳定化降低了相变阈值压力。

ABSTRACT

A detailed understanding of the material response to rapid compression is challenging and demanding. For instance, the element gold under dynamic compression exhibits complex phase transformations where there exist some large discrepancies between experimental and theoretical studies. Here, we combined large-scale molecular dynamics simulations with a deep potential to elucidate the dynamic compression processes of gold from an atomic level. The potential is constructed by accurately reproducing the free energy surfaces of density-functional-theory calculations for gold, from ambient conditions to 15 500 K and 500 GPa. Within this framework, we extend the simulations up to 200 000 atoms size, and found a much lower pressure threshold for phase transitioning from face-centered cubic (FCC) to body-centered (BCC), as compared to previous calculations. Furthermore, the transition pressure is strongly dependent on the shock direction, namely 159 GPa for (100) orientation and 219 GPa for (110) orientation, respectively. Most importantly, the accurate atomistic perspective presents that the shocked BCC structure contains unique features of medium-range and short-range orders, which is named disorders here. We propose a model and demonstrate that the existence of disorders significantly reduces the Gibbs free energies of shocked structures, therefore leading to the lowering of the phase transition pressure. The present study provides a new path to understand the structure dynamics under extreme conditions.

研究动机与目标

• 解决实验与理论研究在冲击压缩金相变方面存在的分歧。
• 研究金在极端压缩条件下（最高达500 GPa和15,500 K）的原子动力学行为。
• 理解结构无序在冲击加载下稳定体心立方（BCC）相的作用。
• 开发一种深度势能模型，准确再现金在极端条件下的密度泛函理论自由能面。
• 确定金中面心立方（FCC）到体心立方（BCC）相变的取向依赖性相变压力阈值。

提出的方法

• 采用大规模分子动力学模拟，使用在0–500 GPa和0–15,500 K范围内基于密度泛函理论数据训练的深度势能模型。
• 构建一种深度势能模型，准确捕捉金在极端条件下的自由能面。
• 对高达200,000个原子的体系进行冲击压缩模拟，以确保统计可靠性与真实动力学行为。
• 分析短程与中程有序参数，表征冲击BCC相中的结构特征。
• 采用提出的无序模型，量化冲击加载下BCC相的能态稳定化程度。
• 比较不同晶向方向（特别是（100）和（110））的相变压力，评估各向异性效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 冲击压缩金中FCC到BCC相变的原子机制是什么？
• RQ2 结构无序的存在如何影响冲击压缩下BCC相的吉布斯自由能？
• RQ3 金在（100）和（110）冲击方向下的取向依赖性相变压力是多少？
• RQ4 深度势能模型在多大程度上准确再现了金在极端条件下的自由能面？
• RQ5 FCC相与冲击BCC相在短程和中程有序参数上存在何种差异？

主要发现

• 金从FCC相到BCC相的相变压力显著降低至（100）取向为159 GPa，（110）取向为219 GPa，低于先前理论估算值。
• 冲击BCC相表现出独特的结构特征，由中程和短程有序构成，称为“无序”，这些特征稳定了该相。
• 此类无序的存在降低了BCC相的吉布斯自由能，从而解释了相变压力的降低。
• 深度势能模型准确再现了金从常温到15,500 K和500 GPa条件下的自由能面。
• 高达200,000个原子的模拟使在极端压缩下对动态相变的可靠统计分析成为可能。
• 本研究证明，结构无序在冲击加载下稳定非平衡相中起着关键作用，为理解极端条件下材料行为提供了新途径。