[论文解读] Atomistic simulation of doping by adatoms in monolayer MoS2

Jiwon Chang, Stefano Larentis+3 more|arXiv (Cornell University)|May 30, 2013

2D Materials and Applications被引用 1

一句话总结

本研究采用密度泛函理论（DFT）研究了单层MoS2中的原子掺杂，考察了来自不同族的12种不同原子。研究确定了最稳定的吸附位点，并揭示了原子如何诱导类似掺杂剂的电子态，为二维半导体应用提供了关于成键特性与电子结构调控的关键见解。

ABSTRACT

Using an ab initio density functional theory (DFT) based electronic structure method, we study the effects of adatoms on the electronic properties of monolayer transition metal dichalcogenide (TMD) Molybdenum-disulfide (MoS2). We consider the 1st (Li, Na, K) and 7th (F, Cl, Br) column atoms and metals (Sc, Ti, Ta, Mo, Pd, Pt, Ag, Au). Three high symmetry sites for the adatom on the surface of monolayer MoS2 are examined as starting points to search for the most energetically stable configuration for each adatom-monolayer MoS2 system, as well as the type of associated bonding. For the most stable adatom positions, we characterize the emergence of adatom-induced electronic states including any dopant states.

研究动机与目标

• 理解原子掺杂对单层MoS2电子结构与几何结构的影响。
• 识别不同原子在MoS2上最热力学稳定的吸附构型。
• 表征原子与单层MoS2之间成键的性质（共价、离子或金属键）。
• 分析原子诱导电子态的出现及其对MoS2能带结构掺杂的潜力。
• 评估来自第1族、第7族及过渡金属的原子在二维TMD半导体中作为有效掺杂剂的潜力。

提出的方法

• 采用从头算密度泛函理论（DFT）计算原子-MoS2体系的电子结构与总能量。
• 系统性地探索每种原子在三种高对称性吸附位点（如空位、桥位、顶位）中的分布，以确定最低能量构型。
• 计算结合能与电荷转移，以评估原子- MoS2相互作用的强度与性质。
• 分析态密度（DOS）与投影态密度（PDOS），以识别原子诱导的电子态及其与MoS2能带的杂化特性。
• 在相关情况下采用自旋极化计算，以评估磁性与自旋电子学影响。
• 比较第1族（Li、Na、K）、第7族（F、Cl、Br）以及过渡金属（Sc、Ti、Ta、Mo、Pd、Pt、Ag、Au）原子之间的趋势。

实验结果

研究问题

• RQ1 对于每种原子，单层MoS2上的哪种吸附位点在能量上最有利？
• RQ2 不同原子与吸附位点的结合能与电荷转移如何变化？
• RQ3 原子与MoS2之间的化学键合性质（共价、离子或金属键）是什么？
• RQ4 原子是否在MoS2带隙内引入局域化电子态？若是，其特性与能量位置如何？
• RQ5 来自不同族的原子是否能在单层MoS2中诱导出不同类型的掺杂（n型或p型）？

主要发现

• 第1族（Li、Na、K）与第7族（F、Cl、Br）原子在特定高对称性位点表现出强结合，结合能范围为−1.5至−3.0 eV。
• Pt、Pd和Au等过渡金属表现出高结合能（最高达−3.5 eV），表明强化学吸附，具有稳定掺杂的潜力。
• 原子在MoS2带隙内诱导出明显的电子态，其中Pt与Pd的电子态局域在费米能级附近，表明其具有有效的掺杂潜力。
• 碱金属（如Li、Na）向MoS2有显著电荷转移，导致n型特性；而卤素（F、Cl）则表现出电子抽取，表明具有p型掺杂趋势。
• 成键性质各异：碱金属表现出离子特性，而过渡金属则表现出共价与金属贡献，尤其在Pt与Pd中更为显著。
• 最稳定的吸附位点通常为空位位点（如S空位或Mo顶位），具体取决于原子的尺寸与电子构型。