[论文解读] Avoidance and Coalescence of Delamination Patterns

Zoe Budrikis, Alessandro Luigi Sellerio+2 more|arXiv (Cornell University)|Mar 31, 2014

Advanced Materials and Mechanics参考文献 49被引用 8

一句话总结

本研究通过大规模分子动力学模拟，探究了图案化基底上石墨烯分层皱褶的避免与合并的普遍力学机制。通过建模长程弹性应力场，作者揭示了皱褶之间的相互排斥源于应力叠加，从而阻止其合并；该机制具有跨尺度的普适性，并解释了石墨烯与土工膜中的实验观测结果。

ABSTRACT

Delamination of coatings and thin films from substrates generates a fascinating variety of patterns, from circular blisters to wrinkles and labyrinth domains, in a way that is not completely understood. We report on large-scale numerical simulations of the universal problem of avoidance and coalescence of delamination wrinkles, focusing on a case study of graphene sheets on patterned substrates. By nucleating and growing wrinkles in a controlled way, we are able to characterize how their interactions, mediated by long-range stress fields, determine their formation and morphology. We also study how the interplay between geometry and stresses drives a universal transition from conformation to delamination when sheets are deposited on particle-decorated substrates. Our results are directly applicable to strain engineering of graphene and also uncover universal phenomena observed at all scales, as for example in geomembrane deposition.

研究动机与目标

• 理解石墨烯等薄膜中分层皱褶避免与合并的普遍物理机制。
• 研究长程弹性应力场如何介导分层皱褶之间的相互作用，影响其形貌与稳定性。
• 确定基底几何形状与自由边缘在实现横向运动及非合并行为中的作用。
• 将模型与纳米颗粒修饰基底上石墨烯的实验数据进行验证。
• 探索石墨烯片在颗粒修饰基底上从共形接触到分层状态的转变机制。

提出的方法

• 采用LAMMPS模拟软件包，基于AIREBO势函数构建碳-碳相互作用的粗粒化分子动力学模型。
• 使用两种基底模型：(A) 类连续垂直壁，采用Lennard-Jones势（ε=0.04 eV，σ=0.1 nm）；(B) 原子级Si单晶，采用Tersoff势函数描述C-Si相互作用。
• 系统通过共轭梯度能量最小化初始化，随后通过热化与粘性阻尼控制接近基底，以达到平衡态。
• 通过解析方法建模理想化的高斯形皱褶轮廓，利用辅助函数χ计算面内应力，该函数满足含曲率依赖项的双调和方程。
• 数值计算应力场迹（σxx + σyy）以评估相互作用皱褶之间长程应力叠加效应。
• 在140×140 nm²的石墨烯片上进行模拟，采用周期性边界条件，时间步长为1 fs，使用300 K的Berendsen热浴。

实验结果

研究问题

• RQ1 石墨烯中观察到的分层皱褶避免行为背后的物理机制是什么，该现象在实验与模拟中均有体现？
• RQ2 长程弹性应力场如何介导分层皱褶之间的相互作用？其是否合并或保持分离由什么因素决定？
• RQ3 石墨烯片的自由边缘在实现非合并行为所必需的横向运动中起到多大作用？
• RQ4 基底几何结构——特别是颗粒修饰表面——如何影响从共形接触到分层的转变？
• RQ5 观察到的皱褶避免现象是否可视为跨不同材料与长度尺度的普遍现象？

主要发现

• 皱褶对因长程应力场叠加而产生排斥作用，从而阻止其合并，导致避免合并行为。
• 单个理想高斯形皱褶产生的应力场随距离按r⁻²衰减，表明其具有显著的长程影响。
• 模拟结果再现了石墨烯在纳米颗粒基底上实验观察到的非合并皱褶行为，验证了模型的有效性。
• 自由边缘对实现横向运动至关重要；若无自由边缘，系统无法正确模拟实验中观察到的避免动力学。
• 可通过诱导皱褶合并来触发矩形区域的分层，表明存在一种应变工程的可行路径。
• 在颗粒修饰基底上，从共形接触到分层的转变由几何结构与应力场的相互作用驱动，且观察到普遍的标度行为。