[论文解读] Ba2NiOsO6: A Dirac-Mott insulator with ferromagnetism near 100 K

Hai L. Feng, Stuart Calder+15 more|arXiv (Cornell University)|Dec 15, 2016

Advanced Condensed Matter Physics被引用 5

一句话总结

本研究识别出Ba2NiOsO6为一种新型狄拉克-莫特绝缘体，其在约100 K附近表现出铁磁性，该特性由Os6+离子中的强自旋-轨道耦合稳定。该化合物在6 GPa、1500 °C的高压下合成，其反铁磁基态经中子衍射和DFT计算证实为共线铁磁性，与传统稀磁半导体及亚铁磁绝缘体不同，因其独特地结合了能隙打开与铁磁有序。

ABSTRACT

The ferromagnetic semiconductor Ba2NiOsO6 (Tmag ~100 K) was synthesized at 6 GPa and 1500 °C. It crystallizes into a double perovskite structure [Fm-3m; a = 8.0428(1) Å], where the Ni2+ and Os6+ ions are perfectly ordered at the perovskite B-site. We show that the spin-orbit coupling of Os6+ plays an essential role in opening the charge gap. The magnetic state was investigated by density functional theory calculations and powder neutron diffraction. The latter revealed a collinear ferromagnetic order in a >21 kOe magnetic field at 5 K. The ferromagnetic gapped state is fundamentally different from that of known dilute magnetic semiconductors such as (Ga,Mn)As and (Cd,Mn)Te (Tmag < 180 K), the spin-gapless semiconductor Mn2CoAl (Tmag ~720 K), and the ferromagnetic insulators EuO (Tmag ~70 K) and Bi3Cr3O11 (Tmag ~220 K). It is also qualitatively different from known ferrimagnetic insulator/semiconductors, which are characterized by an antiparallel spin arrangement. Our finding of the ferromagnetic semiconductivity of Ba2NiOsO6 should increase interest in the platinum group oxides, because this new class of materials should be useful in the development of spintronic, quantum magnetic, and related devices.

研究动机与目标

• 识别并表征一类同时具有强电子关联与自旋-轨道耦合的新量子材料。
• 理解具有5d过渡金属阳离子的双钙钛矿氧化物中铁磁性的起源。
• 确定Ba2NiOsO6是否由于电子关联与自旋-轨道耦合而在其电子结构中出现能隙。
• 将其磁性与电子行为与已知的稀磁半导体及亚铁磁绝缘体区分开来。
• 探索铂族氧化物基材料在自旋电子学与量子器件应用中的潜力。

提出的方法

• 在6 GPa和1500 °C的高压固态合成条件下，稳定Ba2NiOsO6的双钙钛矿相。
• 通过X射线与中子衍射测定晶体结构与磁有序性，包括晶格参数与占据位置。
• 在5 K下施加高于21 kOe的高磁场，进行粉末中子衍射，以确认共线铁磁有序。
• 采用密度泛函理论（DFT）计算研究电子结构、自旋-轨道耦合效应及电荷能隙的起源。
• 分析磁化率与磁化数据，以确定居里温度（Tmag ~100 K）。
• 将电子与磁性性质与已知铁磁绝缘体及半导体进行比较，以确立其独特性。

实验结果

研究问题

• RQ1 Ba2NiOsO6中的电子能隙起源为何？Os6+离子的自旋-轨道耦合如何促成其形成？
• RQ2 Ba2NiOsO6中的磁有序性与传统稀磁半导体（如(Ga,Mn)As或(Cd,Mn)Te）有何不同？
• RQ3 为何Ba2NiOsO6尽管存在强电子关联，却在约100 K附近表现出铁磁有序？
• RQ4 Ba2NiOsO6的电子结构与自旋能隙半导体（如Mn2CoAl）或其他铁磁绝缘体（如EuO）相比如何？
• RQ5 Ba2NiOsO6中观察到的狄拉克-莫特绝缘态是否可归因于电子关联与自旋-轨道耦合之间的特定相互作用？

主要发现

• Ba2NiOsO6结晶为双钙钛矿结构，空间群为Fm-3m，晶格常数a = 8.0428(1) Å。
• 该化合物在Tmag ~100 K处表现出铁磁转变，磁化测量已证实此现象。
• 在5 K下施加高于21 kOe的磁场进行粉末中子衍射，证实其具有共线铁磁有序。
• DFT计算揭示，Ba2NiOsO6中的电荷能隙主要由Os6+离子的强自旋-轨道耦合打开。
• 该材料被确定为狄拉克-莫特绝缘体，其特性与已知稀磁半导体及亚铁磁绝缘体不同，因其具有铁磁性、能隙存在及强关联特性。
• 该发现凸显了铂族氧化物基材料在先进自旋电子学与量子磁性器件中的应用潜力。