[论文解读] Ba2YIrO6: A cubic double perovskite material with Ir5+ ions

T. Dey, A. Maljuk+14 more|arXiv (Cornell University)|Feb 4, 2016

Advanced Condensed Matter Physics被引用 4

一句话总结

本研究报道了立方相 Ba2YIrO6 的合成与表征，其为具有 5d4 构型 Ir5+ 离子的双钙钛矿。尽管理论预测由于自旋-轨道耦合与电子关联效应，该材料应为非磁性 Mott 绝缘体，但该材料在 0.4 K 以下仍表现出关联磁矩，且无长程磁序，挑战了当前平均场理论，并暗示存在超出 LDA+U 框架的未解释多体效应。

ABSTRACT

Materials with a 5d4 electronic configuration are generally considered to have a nonmagnetic ground state (J=0). Interestingly, Sr2YIrO6 (Ir5+ having 5d4 electronic configuration) was recently reported to exhibit long-range magnetic order at low temperature and the distorted IrO6 octahedra were discussed to cause the magnetism in this material. Hence, a comparison of structurally distorted Sr2YIrO6 with cubic Ba2YIrO6 may shed light on the source of magnetism in such Ir5+ materials with 5d4 configuration. Besides, Ir5+ materials having 5d4 are also interesting in the context of recently predicted excitonic types of magnetism. Here we report a single-crystal-based analysis of the structural, magnetic, and thermodynamic properties of Ba2YIrO6. We observe that in Ba2YIrO6 for temperatures down to 0.4 K, long-range magnetic order is absent but at the same time correlated magnetic moments are present. We show that these moments are absent in fully relativistic ab initio band-structure calculations; hence, their origin is presently unclear.

研究动机与目标

• 研究立方相 Ba2YIrO6 的结构、磁性和电子性质，其为具有 Ir5+ 离子 5d4 构型的双钙钛矿。
• 确定 Ba2YIrO6 是否出现长程磁序，与具有扭曲结构的磁性有序 Sr2YIrO6 进行对比。
• 评估自旋-轨道耦合与电子关联在稳定绝缘基态及解释观测到的磁行为中的作用。
• 解决实验观测到的关联磁矩与从第一原理计算预测的非磁性基态之间的矛盾。
• 探讨观测到的磁行为是否源于激子磁性、化学无序（如 Ir4+ 或 Ir6+），或 LDA+U 方法无法捕捉的其他多体效应。

提出的方法

• 采用助熔法生长 Ba2YIrO6 单晶，以确保高结构质量，便于精确测量。
• 利用单晶 X 射线衍射（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）确认其立方双钙钛矿结构（空间群 Fm3̄m）。
• 在 0.4 K 以下进行磁化率、比热和电阻率测量，以探测磁性和电子行为。
• 采用含全相对论四分量狄拉克旋量的 L(S)DA+U 方法进行密度泛函理论（DFT）计算，以包含自旋-轨道耦合。
• 通过部分态密度（PDOS）和能带结构计算分析电子结构，以确定能隙和轨道分裂的性质。
• 对比标量相对论与全相对论计算，以分离自旋-轨道耦合在驱动 Mott 绝缘态中的作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 尽管具有立方结构和 Ir5+ 5d4 构型，Ba2YIrO6 在 0.4 K 以下是否表现出长程磁序？
• RQ2 为何实验测量揭示 Ba2YIrO6 中存在关联磁矩，而全相对论第一原理计算却预测其为非磁性基态？
• RQ3 观测到的 0.2 eV 能隙的起源是什么？其与实验电阻率推导的能隙相比如何？
• RQ4 观测到的磁行为是否可归因于激子磁性、化学无序（如 Ir4+ 或 Ir6+），或其他 LDA+U 未捕捉的多体效应？
• RQ5 为何在 DFT 计算中引入自旋-轨道耦合会抑制磁序并稳定 Mott 绝缘体，而实验观测却与之相反？

主要发现

• Ba2YIrO6 以立方双钙钛矿结构结晶（空间群 Fm3̄m），经单晶 XRD 和 SEM 确认，无结构畸变的证据。
• 磁化率遵循居里-外斯定律，有效磁矩为 0.44 μB/Ir，居里-外斯温度为 −8.9 K，表明存在弱顺磁关联。
• 尽管磁化率数据中存在关联磁矩，但在 0.4 K 以下未观察到长程磁序。
• 在不包含自旋-轨道耦合的 LDA+U 计算中，预测存在磁性基态，磁矩约为 2 μB，但当引入自旋-轨道耦合后该态变得不稳定。
• 全相对论 LDA+U 计算预测存在 0.2 eV 能隙的 Mott 绝缘态，与实验观测的电阻率能隙一致，但预测为非磁性基态（Jz = Sz = 0）。
• 实验观测到的磁矩与全相对论 DFT 预测的非磁性结果之间的矛盾，暗示存在未被平均场理论涵盖的多体效应。