[论文解读] Background-free coherent anti-stokes Raman spectroscopy and microscopy by dual-soliton pulse generation

Kun Chen, Tao Wu+2 more|arXiv (Cornell University)|Apr 11, 2016

Spectroscopy Techniques in Biomedical and Chemical Research参考文献 16被引用 10

一句话总结

本文提出了一种在保偏光子晶体光纤中实现双孤子脉冲生成的方案，以实现无背景的相干反斯托克斯拉曼光谱学（CARS）和显微成像。通过利用强双折射和高非线性性，生成两个具有可调频率间隔和时间走离的光谱红移孤子脉冲，该方法实现了对非共振背景的稳健抑制，实验上展示了在指纹区对聚合物微球进行的清晰CARS光谱学和显微成像。

ABSTRACT

We propose an all-fiber-generated dual-soliton pulses based scheme for the background-free detection of coherent anti-Stokes Raman spectroscopy under the spectral focusing mechanism. Due to the strong birefringence and high nonlinearity of a polarization-maintaining photonic crystal fiber (PM-PCF), two redshifted soliton pulses can be simultaneously generated relying on high-order dispersion and nonlinear effects along two eigenpolarization axes in the anomalous dispersion regime, while allowing feasible tunability of the frequency distance and temporal interval between them. This proposed scheme, termed as DS-CARS, exploits a unique combination of slight frequency-shift and advisable temporal walk-off of this two soliton pulses to achieve robust and efficient suppression of nonresonant background with compact all-fiber coherent excitation source. Capability of the DS-CARS is experimentally demonstrated by the background-free CARS spectroscopy and unambiguous CARS microscopy of polymer beads in the fingerprint region.

研究动机与目标

• 为消除相干反斯托克斯拉曼光谱学（CARS）中非共振背景这一主要限制因素，实现无背景的CARS显微成像。
• 开发一种紧凑、全光纤的相干激发光源，适用于实际CARS应用。
• 通过光子晶体光纤中的双折射和非线性效应，实现两个孤子脉冲之间可调的频率间隔和时间延迟。
• 通过简单、光纤集成的装置，在指纹区实现无背景的CARS光谱学和显微成像。
• 利用稳定、全光纤的平台，实现高灵敏度、无标记的化学成像，且背景干扰最小化。

提出的方法

• 利用具有强双折射和高非线性的保偏光子晶体光纤（PM-PCF），在正交本征偏振轴上同时生成两个孤子脉冲。
• 依赖异常色散区的高阶色散和自相位调制，产生两个具有受控频率间隔的红移孤子脉冲。
• 通过两个孤子脉冲之间的时间走离实现光谱聚焦，从而增强共振信号检测，同时抑制非共振背景。
• 通过调节泵浦参数和光纤特性，调节脉冲之间的频率距离和时间间隔，实现对激发带宽的灵活控制。
• 采用紧凑的全光纤结构生成双孤子脉冲，确保系统稳定并兼容现有光学系统。
• 将生成的脉冲用于CARS激发，通过光谱滤波检测，以分离出共振拉曼信号。

实验结果

研究问题

• RQ1 在PM-PCF中通过受控的光谱与时间工程实现双孤子脉冲生成，是否能够实现无背景的CARS光谱学？
• RQ2 利用两个孤子脉冲之间的时序走离与频率偏移，CARS中的非共振背景能够被抑制到何种程度？
• RQ3 在单一全光纤平台上，是否能够实现孤子脉冲之间可调的频率间隔与时间延迟？
• RQ4 该方案是否能够支持在指纹区对生物或聚合物样品实现高对比度的CARS显微成像？
• RQ5 光谱聚焦机制如何通过双孤子激发增强CARS中的信背比？

主要发现

• 该双孤子脉冲生成方案通过受控的光谱与时间分离，成功抑制了CARS光谱学中的非共振背景。
• 实验结果表明，对聚合物微球实现了无背景的CARS光谱学，指纹区中清晰观测到共振拉曼峰。
• 成功实现了对聚合物微球的明确CARS显微成像，证实了非共振背景的缺失，实现了高对比度的化学成像。
• 两个孤子脉冲之间的频率间隔与时间延迟可调，实现了对激发带宽和光谱聚焦的灵活控制。
• 全光纤结构确保了系统稳定性和紧凑性，使其适用于生物医学与材料科学应用中的实际部署。
• 该方法在无需复杂光谱滤波或外部脉冲整形的情况下，实现了对非共振背景的稳健抑制。